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1、AEM：生物硅化獲得高容量亞納米二價硅

就高容量和可靠安全性而言，具有小晶粒尺寸的低價態硅基復合材料是鋰離子電池實用的負極材料。然而，高魯棒性的四價硅前體使得合成難以達到環保要求。

這里，武漢理工大學麥立強教授和王選朋等人發現鳳眼蓮是一種優秀的低價態硅的天然前體。利用生物硅化生成的亞納米（0.5 nm）硅復合材料（EC-SiOC）顯示了Si─O和C─O鍵之間的可逆轉化機制，不同于與合金反應相關的鋰儲存機制。

由于均勻的生物生成結構有利于固相反應，熱解EC-SiOC的能耗約比碳熱還原氧化硅低80%，類似于熔融鹽電解。統計學上的抽樣調查顯示，在100 mA g^?1的電流密度下， EC-SiOC具有較高的平均容量，為749.9 mAh/g。這項研究揭示了生物質前體合成Si─O─C材料的巨大潛力。

圖1. 生物硅化機制及表征

圖2. 材料制備與表征

圖3. 性能測試與機理解析

來自生物硅化作用的天然二價硅前體導致了低價態硅碳復合材料的簡單和節能的制造過程。EC-SiOC的綜合能耗約比碳熱還原氧化硅低80%，類似于熔融鹽電解。

即使經過加工的EC-SiOC硅含量較低（18.8%），但它顯示出高度可逆的容量達749.9 mAh/g。EC-SiOC在經過電化學預鋰化后還顯示出市場上可接受的初始庫侖效率為98.2%。來自不同地區的EC-SiOC的抽樣調查顯示容量沒有統計學上的顯著差異。

另一個有趣的特點是，在放電過程中，生物生成的二價硅顯示出異常的化學狀態增加，并在充電過程中可逆。同步的外部原位ATR-FTIR和XPS結果的分析表明，存在一種可逆的Si─O和C─O重組鋰儲存機制，這與將單質硅氧化物不可逆地轉化為硅并隨后可逆的Li-Si合金反應機制不同。

綜上，作者發現水葫蘆中的生物硅化作用為鋰離子電池提供了一種有前景的高容量亞納米二價硅復合負極材料（EC-SiOC）。來自水葫蘆的生物生成的亞納米二價硅碳復合材料推動了一種新型的Si─O─C負極材料的發展。

Liu, Z., Wang, X., Hu, J., Meng, J., Niu, C., Liu, F., Cui, L., Yu, R., Mai, L., High-Capacity Sub-Nano Divalent Silicon from Biosilicification. Adv. Energy Mater. 2023, 2301715. https://doi.org/10.1002/aenm.202301715

2、Angew：含水鎂離子電池中質子/鎂離子共嵌入化學:從界面到內部

質子共插入廣泛存在，并使得二價離子水溶液電池能夠實現高性能。然而，對于質子共插入的詳細研究和全面理解仍然相對缺乏。

武漢理工大學麥立強教授、安琴友研究員和深圳大學楊金龍副研究員等展示了質子共插入到隧道材料中是由界面衍生和內部擴散共同決定的：在界面處，水合鎂離子的插入動力學較差，因此會積累并水解產生質子；在隧道中，共插入/晶格水分子阻礙了鎂離子的擴散，同時促進了質子的擴散。

當在Mg(CH₃COO)₂水溶液中測試單斜相二氧化釩（VO₂(B)）負極時，可以探測到VO₂(B)電極上富鎂固體電解質界面層的形成以及產生的質子的共插入；在隧道中，鎂離子與水的擴散能壘為2.7 eV，而質子的擴散能壘為0.37 eV。

因此，質子主導了后續的插入和內部擴散過程。VO₂(B)在1 A g^-1條件下實現了高容量257.0 mAh g^-1，從1到8 A g^-1的高倍率保持率為59.1%，并且具有3000次穩定循環性能，容量保持率為81.5%。本研究深入理解了質子共插入機制，并可能推動可充電水溶液電池的發展。

圖3. 機制的理解

圖4. 性能的表征

Mg²⁺在VO₂(B)表面的吸附和積累導致了富鎂固體電解質界面層（SEI）的形成和質子的衍生，顯示出高度可逆的行為。在初始放電過程中，高濃度的Mg²⁺（1 M）插入到VO₂(B)中，而質子濃度保持較低（<10^-8 M）。在隧道內部，共插入的H₂O分子阻礙了Mg²⁺的擴散，使得衍生的質子物種主導了后續的插入和擴散過程。

因此，VO₂(B)負極展示出卓越的性能，包括高容量（1 A g^-1下257.0 mAh g^-1），高倍率特性（8 A g^-1下容量保持率為59.1%），以及穩定的循環性能（5 A g^-1下3000次循環后容量保持率為81.5%）。此外，使用VO₂(B)作為負極、CuHCF作為正極組裝的軟包電池在100次循環后展現出10.6 mAh的容量。

綜上，這項研究對質子的共插入化學進行了詳細研究和全面理解，并有望推動實用可充電水溶液電池的發展。

Meng Huang,? Xuanpeng Wang,? Junjun Wang,? Jiashen Meng,? Xiong Liu,? Qiu He,? Lishan Geng,? Qinyou An,? Jinlong Yang,? Liqiang Mai, Proton/Mg2+ Co-Insertion Chemistry in Aqueous Mg-Ion Batteries: From the Interface to the Inner Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308961. https://doi.org/10.1002/anie.202308961

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