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3d過渡金屬(Co、Ni、Fe等)基雜化物通常作為電化學OER的主要催化劑，其中催化劑的結構在反應過程中會不可避免的轉化為金屬氫氧化物，并且其被認為是OER反應的真正活性物種。

這些3d金屬的氧化循環被認為是OER的熱力學限制過程，因此，預測將高價外源金屬捕獲到金屬氫氧化物中，應該是調整3d金屬氧化循環能量學的一種可能的策略。在高氧化態下，載體和新修飾的物種之間的電子耦合是調整電子構型以大大優化催化性能的關鍵。

與此同時，記錄金屬氫氧化物生成過程中原位電化學環境轉變的動態過程對于高效催化劑的構建具有重要意義，但是由于多相電催化劑的結構復雜性，使得闡明其動態結構演化和OER機制仍然非常困難。

近日，中國科學院福建物構所張健和阿卜杜拉國王科技大學(KAUST)的張華彬等報道了一種反向原子捕獲策略，通過超快速的OER過程中，從非晶態MoOx修飾的CoSe₂(a-MoOx@CoSe₂)預催化劑中提取分離的Mo原子到Co基氫氧化物中(Mo-CoOOH)。

原位表征表明，Mo的提取不僅加速了催化劑自重構的動態響應，而且加速了Co氧化成羥基氧化物物種；同時，超快的自重構過程使得Mo原子被捕獲到CoOOH晶格中，形成更高的共價Co-O-Mo鍵。

實驗結果和理論計算表明，在高氧化態下，通過與Mo物種的有效電子耦合，極大地激活了Co物種，并且高價Mo能有效促進較好的Co氧化循環，從而實現較低的OER過電位。

電化學性能測試結果顯示，經過自重構過程得到的Mo-CoOOH催化劑在1.0 M KOH溶液中達到50/100 mA cm^-2電流密度所需的過電位僅為270/297 mV，優大多數報道的OER催化劑。此外，Mo-CoOOH電極經過2000次CV循環后，在50 mA cm^-2電流密度下的過電位略增加15 mV，表明其具有良好的穩定性。

綜上，該項研究首次詳細介紹了在原位OER條件下對高價金屬的捕獲情況，并建立了設計高活性OER電催化劑的優化原理，為直接合成原子分散電催化劑進行高效水分解提供了思路。

Reversely Trapping Isolated Atoms in High Oxidation for Accelerating the Oxygen Evolution Reaction Kinetics. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202309341

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?KAUST/物構所Angew.：反向捕獲高氧化態單原子，顯著提升析氧反應動力學

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