林君浩&徐潔&高力波,重磅Nature! 2023年9月25日 下午6:54 ? 百家, 頂刊 ? 閱讀 21 二維范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu),近年來引起了廣泛的關(guān)注。最廣泛使用的制造方法是將機(jī)械剝離的微米級薄片堆疊起來,但這種方法在實際應(yīng)用中是不可擴(kuò)展的。 盡管人們已經(jīng)創(chuàng)造出來了成千上萬的二維材料,使用各種堆疊組合,但幾乎沒有任何大型二維超導(dǎo)體,可以完整地堆疊成vdW異質(zhì)結(jié)構(gòu),這極大地限制了此類器件的應(yīng)用。 在此,來自南方科技大學(xué)林君浩&南京大學(xué)的徐潔&高力波等研究者報告了一種從高溫到低溫的策略,可用于在晶圓級別上可控地生長多層vdW超導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu)(vdWSH)薄膜堆疊。相關(guān)論文以題為“Stack growth of wafer-scale van der Waals superconductor heterostructures”于2023年09月06日發(fā)表在Nature上。 二維(2D)范德華(vdW)異質(zhì)結(jié)構(gòu),被認(rèn)為是探索二維物理和器件應(yīng)用的最佳途徑之一。多層vdW異質(zhì)結(jié)構(gòu),在實驗室中由超導(dǎo)體、半導(dǎo)體、鐵磁體和絕緣體的基本構(gòu)建塊組裝而成,提供了非凡的靈活性,可以設(shè)計和創(chuàng)建具有現(xiàn)有材料無法達(dá)到的功能的結(jié)構(gòu)。 在堆疊組件的組合中,vdW超導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu)(vdWSHs)受到了特別的關(guān)注,它是由二維超導(dǎo)體與其他材料堆疊而成的。高質(zhì)量的二維vdWSHs制備為研究超導(dǎo)鄰近效應(yīng)、Josephson結(jié)、超導(dǎo)二極管和基于majorana的量子計算提供了平臺。 為了用特定的材料和特定的堆疊順序制造vdWSHs,機(jī)械組裝已被用于組合,包括NbSe2半金屬,NbSe2半金屬NbSe2, NbSe2鐵磁體NbSe2和其他堆疊安排,其中包含幾層NbSe2的薄片已被用作2D超導(dǎo)體。 然而,這種機(jī)械組裝堆垛會導(dǎo)致vdW界面不完美、堆垛困難和有效vdWSHs的產(chǎn)率低。vdW外延法已經(jīng)成功地用于vdWSHs的生長,但由于二維超導(dǎo)體的環(huán)境敏感性和缺乏結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,這些方法都沒有實現(xiàn)vdWSHs的大規(guī)模制造。因此,迫切需要一種生長晶圓級vdWSHs的通用策略,將厚度可控的二維超導(dǎo)體結(jié)合起來。 在此,研究者提出了一種高到低溫的策略來控制生長晶圓尺度的多塊vdWSH薄膜,其中“高”和“低”是指不同2D材料所需的不同生長溫度。研究者的策略是基于這樣一個事實,即使用過高的溫度會導(dǎo)致預(yù)生長的底部2D材料分解、蝕刻或合金化。 研究者開發(fā)了一種多循環(huán)兩步氣相沉積工藝,以在晶圓尺度上生長特定的vdWSH薄膜。高晶體質(zhì)量、高環(huán)境穩(wěn)定性和高熱穩(wěn)定性使得制備出具有干凈界面和完整超導(dǎo)性能的疊層生長vdWSH薄膜成為可能。使用這種方法制作的vdWSH薄膜的精確性質(zhì)可以在堆疊安排中編程,就像原子尺度的樂高積木一樣。 圖1. 由高到低溫策略引導(dǎo)的多塊vdWSHs堆疊生長 圖1a說明了使用高低溫策略的vdWSH薄膜的兩步氣相沉積生長的多個循環(huán)。圖1b總結(jié)了常見二維材料的優(yōu)化生長溫度。本文重點研究了NbSe2作為二維超導(dǎo)體,并以WS2MoS2NbSe2PtTe2為例,演示了堆疊生長vdWSH薄膜的高溫到低溫策略。 圖2. 晶圓級vdWSH薄膜高低溫策略的通用性和均勻性 如圖2b所示,在NbSe2MoS2薄膜中沒有特征峰。當(dāng)研究者顛倒生長順序,在MoS2上生長NbSe2時,MoS2和NbSe2的拉曼特征峰出現(xiàn)在堆疊生長的MoS2NbSe2 vdWSH薄膜中,這些峰與機(jī)械組裝膜的峰相似。隨著厚度的變化,藍(lán)寶石上堆疊生長的雙塊MoS2NbSe2 vdWSH的光學(xué)圖像如圖2a所示。 在1L MoS2薄膜上生長的3L NbSe2薄膜比在藍(lán)寶石上生長的薄膜具有更好的超導(dǎo)性,這表明疊層生長塊體的晶體質(zhì)量不受底層塊體材料選擇的影響。研究者用較低的生長溫度在3L NbSe2薄膜上堆疊生長2L PtTe2薄膜,以檢驗作為底塊的3L NbSe2薄膜的質(zhì)量。 原子力顯微鏡(AFM)圖像和高度剖面進(jìn)一步證明了NbSe2和NbSe2PtTe2 vdWSH薄膜階梯邊緣的均勻形貌(圖2c)。由于轉(zhuǎn)移的vdWSH的界面不可避免地受到污染,由鄰近效應(yīng)引起的堆疊生長的NbSe2PtTe2表現(xiàn)出比轉(zhuǎn)移的NbSe2PtTe2更強(qiáng)的超導(dǎo)行為。 圖3. 多塊vdWSH薄膜的晶體結(jié)構(gòu) 通過高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(STEM)可以觀察到多塊vdWSH薄膜的詳細(xì)原子結(jié)構(gòu)。圖3a顯示了長度超過75 nm的藍(lán)寶石上1L WS21L MoSe22L NbSe22L PtSe2 vdWSH薄膜的橫截面,每層的vdW間隙都保持得很好,看起來與剝離樣品相似。 對應(yīng)區(qū)域的近距離STEM圖像顯示,WS2、MoSe2和NbSe2均為2H結(jié)構(gòu)相,PtSe2為1T結(jié)構(gòu)相(圖3b),從線強(qiáng)度分布圖可以看出,平均層間距離約為0.67 nm。原子STEM圖像顯示,在每個塊中層數(shù)均勻控制,并且經(jīng)過多周期生長過程后其晶體結(jié)構(gòu)保持不變。 圖3c所示的能量色散X射線能譜(EDS)圖進(jìn)一步揭示了元素的空間分辨分布,其組成在異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面上發(fā)生了突變。研究者還展示了1L WS21L MoS21L NbSe22L PtSe2的四塊vdW異質(zhì)結(jié)構(gòu)薄膜,其中NbSe2被很好地控制以保持單層結(jié)構(gòu)(圖3d)。EDS光譜也證實了每一層的化學(xué)成分,表明疊層生長法對每一層都有很好的層和成分控制。 圖4. 疊層生長vdWSH薄膜的層間耦合 圖4a是隨著n的增加,雙塊4L NbSe2nL PtTe2 vdWSHs的超導(dǎo)性隨厚度的變化。4L NbSe22L PtTe2的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變臨界溫度(Tc)為4.27 K,與單個4L NbSe2薄膜的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變臨界溫度(Tc)接近。發(fā)現(xiàn)Tc從n = 2時的4.27 K左右下降到n = 6時的3.01 K左右。 隨著PtTe2薄膜層數(shù)的增加,超導(dǎo)性逐漸被抑制,Tc值也隨之降低,與厚度有很強(qiáng)的相關(guān)性。當(dāng)PtTe2薄膜的層數(shù)超過10層(約8 nm)時,鄰近誘導(dǎo)超導(dǎo)性消失。在NbSe2PtTe2 vdWSHs中觀察到的超導(dǎo)性抑制主要歸因于標(biāo)準(zhǔn)超導(dǎo)鄰近效應(yīng)。 研究者使用堆疊生長來創(chuàng)建4L NbSe22L MoSe24L NbSe2的三塊膜,其中2L MoSe2薄膜允許在兩個超導(dǎo)NbSe2薄膜之間形成高相干約瑟夫森耦合。兩種NbSe2薄膜和vdWSHs的變溫電阻(R-T)如圖4c所示。頂部和底部的NbSe2膜都保持了超導(dǎo)性,并且在3.7 K以下結(jié)也存在超導(dǎo)性。 由于兩種NbSe2薄膜的電阻在一定程度上有助于結(jié)的形成,因此結(jié)顯示出與兩種NbSe2薄膜相同的下降。在1.5 K下測量了vdWSH結(jié)的四探針電流-電壓(I-V)特性(圖4d),出現(xiàn)了典型的欠阻尼約瑟夫森結(jié)。 綜上所述,研究者開發(fā)了一種通用的高到低溫策略,可以在晶圓規(guī)模上堆疊生長各種多塊vdWSHs。高結(jié)晶二維超導(dǎo)體可以成功地堆疊在這些vdWSHs中,并且它們的厚度可以精確控制。 通過原子尺度的觀察和它們特定的物理性質(zhì)證實,vdWSHs中所有的二維材料都是完整的,具有干凈的vdW間隙。晶圓級鄰近誘導(dǎo)超導(dǎo)和約瑟夫森結(jié)的實現(xiàn)表明,堆疊生長的vdWSH薄膜具有優(yōu)異的晶體質(zhì)量和每個塊之間強(qiáng)的層間耦合。 研究者認(rèn)為,更多的vdW異質(zhì)結(jié)構(gòu)的可控堆疊增長,以及它們的有效耦合和設(shè)計特性,將在不久的將來加速基礎(chǔ)研究和下一代多功能器件的應(yīng)用。 文獻(xiàn)信息 Zhou, Z., Hou, F., Huang, X.?et al.?Stack growth of wafer-scale van der Waals superconductor heterostructures.?Nature?(2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06404-x 原文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-023-06404-x 原創(chuàng)文章,作者:Gloria,如若轉(zhuǎn)載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/09/25/73a3be1e29/ 催化 贊 (0) 0 生成海報 相關(guān)推薦 Ceder教授AEM:凍結(jié)無序狀態(tài),鋰離子電池容量實現(xiàn)313 mAh/g 2023年10月14日 曾英/舒朝著EnSM:通過偶極-偶極相互作用實現(xiàn)界面調(diào)節(jié)助力無負(fù)極鋰金屬電池 2023年9月25日 ?上硅所AFM:三元低濃度電解質(zhì)實現(xiàn)高壓和長壽命鈉離子電池 2024年6月5日 ?蘇大Adv. Sci.:帶正電Pt基納米反應(yīng)器助力高效穩(wěn)定HER 2023年11月1日 南大孫為銀/趙勁Chem. Eng. J.:想要高性能,莫忘面效應(yīng)!暴露的高指數(shù)面促進(jìn)光催化CO2還原 2023年10月16日 三單位聯(lián)合Angew.:含氧陰離子立大功!加速催化劑表面重構(gòu)以促進(jìn)析氧! 2023年10月1日