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葉國(guó)安/歐陽(yáng)應(yīng)根Nature子刊：離子COF高效選擇性捕獲釷離子

釷（Th）與稀土元素和鈾（U）的選擇性分離是今后釷核能開發(fā)和應(yīng)用的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。為更好地理解不同N位點(diǎn)對(duì)Th(IV)選擇性捕獲的作用，中國(guó)原子能科學(xué)研究院葉國(guó)安研究員和歐陽(yáng)應(yīng)根研究員等人報(bào)道了一種離子COF，命名為Py-TFImI-25 COF，以及去離子類似物Py-TFIm-25 COF，兩者都具有創(chuàng)紀(jì)錄的高分離因子，范圍在10²到10⁵之間。Py-TFIm-25 COF對(duì)Th(IV)的吸收能力和吸附速率明顯高于Py-TFImI-25 COF，也優(yōu)于已報(bào)道的大多數(shù)吸附劑。

作者研究了Py-TFImI-25 COF和Py-TFIm-25 COF吸附劑在合理N位點(diǎn)上金屬陽(yáng)離子的吸附勢(shì)能。作者闡明了Th(IV)與Py-TFImI-25 COF的N_-C=N-位點(diǎn)的相互作用機(jī)理，并計(jì)算了吸附勢(shì)能。

[Th(OH)₃(H₂O)₄]⁺片段與Py-TFImI-25 COF骨架中的N_-C=N-相互作用，計(jì)算出Th-N鍵距離為2.586 ?。由于吸附部位的位阻作用，在吸附過(guò)程中會(huì)釋放一個(gè)H₂O分子。計(jì)算的吸附能為-105.5 kcal mol^-1，與溶劑環(huán)境下Th(IV)與Py-TFImI-25 COF骨架相互作用的情況相當(dāng)，表明后續(xù)部分使用的金屬陽(yáng)離子模型是合理的。

此外，作者還計(jì)算理論金屬陽(yáng)離子與吸附劑之間的吸附位能。不同陽(yáng)離子的吸附構(gòu)型相同，所有加合物的ΔE_ads值均為負(fù)值，表明Py-TFIm-25 COF上的N_-C=N-和Py-TFIm-25 COF上的N_Im是吸附位點(diǎn)。值得注意的是，Py-TFIm-25 COF上的吸附能絕對(duì)值均大于Py-TFImI-25 COF上的相應(yīng)能，說(shuō)明Py-TFIm-25 COF在N_Im上對(duì)金屬陽(yáng)離子的吸附強(qiáng)度有所提高。

Efficient and selective capture of thorium ions by a covalent organic framework. Nat. Commun., 2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-40704-0.

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