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休斯頓大學(xué)任志鋒AM：d-(Fe, Ni)OOH工業(yè)條件下高效催化OER

開發(fā)工業(yè)條件下具有長期催化耐久性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的非貴金屬催化劑，對于實(shí)現(xiàn)堿性陰離子交換膜（AEM）水電解實(shí)用化的關(guān)鍵。

基于此，美國休斯頓大學(xué)任志鋒教授等人報道了一種節(jié)能合成富含缺陷鐵鎳（FeNi）氫氧化物的方法，以提高析氧反應(yīng)（OER）的穩(wěn)定性和效率。優(yōu)化后的d-(Fe, Ni)OOH催化劑在實(shí)驗(yàn)室和工業(yè)條件下均表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和長期耐久性，其中大面積的d-(Fe, Ni)OOH||NiMoN對在AEM電解槽中，在12.5 A的絕對電流下，需要1.795 V即達(dá)到500 mA cm^?2的電流密度，用于整體水電解，顯示出巨大的工業(yè)水電解潛力。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了催化機(jī)理。文中，作者構(gòu)建了FeOOH、(Fe, Ni)OOH和d-(Fe, Ni)OOH三種模型來研究OER過程中涉及的基本步驟。

(Fe, Ni)OOH和d-(Fe, Ni)OOH的態(tài)密度（DOS）值在費(fèi)米能級附近呈連續(xù)分布，與FeOOH相反，表明Ni的引入可以將非金屬FeOOH調(diào)整到金屬態(tài)，而缺陷的產(chǎn)生并不能消除該特征。(Fe, Ni)OOH的電荷密度差顯示，在Fe和Ni位點(diǎn)之間的O位點(diǎn)上有明顯的電子積累，表明這些原子之間存在電荷交換和電子調(diào)節(jié)。

在d-(Fe, Ni)OOH中形成氧缺陷后，F(xiàn)e和Ni位點(diǎn)都發(fā)生了電子積累，而缺陷位點(diǎn)則發(fā)生了強(qiáng)烈的電子消耗，有利于缺陷位點(diǎn)堿性電解質(zhì)中帶負(fù)電荷OH^–的吸收和隨后的OER。對于(Fe,Ni)OOH，第四步Fe位點(diǎn)的ΔG_max值為2.011 eV，遠(yuǎn)低于第二步Ni位點(diǎn)的ΔG_max值，表明(Fe, Ni)OOH中的Fe位點(diǎn)更有可能是OER催化的活性位點(diǎn)。

結(jié)果表明，F(xiàn)eOOH和(Fe, Ni)OOH的RDS都是在Fe位點(diǎn)解吸生成O₂，而Ni的引入加速了Fe位點(diǎn)的該過程，降低了(Fe, Ni)OOH中OER的活化能壘，第三步d-(Fe, Ni)OOH的ΔG_max值為1.478 eV，生成*OOH的O-O鍵形成是該催化劑的RDS。氧缺陷可以進(jìn)一步調(diào)節(jié)Fe和Ni位點(diǎn)上的電荷交換和電子再分配，使得d-(Fe, Ni)OOH成為雙活性催化劑。

Boosting Oxygen Evolution Reaction of (Fe, Ni)OOH via Defect Engineering for Anion Exchange Membrane Water Electrolysis Under Industrial Conditions. Adv. Mater., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202306097.

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休斯頓大學(xué)任志鋒AM：d-(Fe, Ni)OOH工業(yè)條件下高效催化OER

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