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盡管人們對用于固態(tài)電池（SSB）的無機/聚合物復合固態(tài)電解質(zhì)（CSEs）有著極大的興趣，但CSEs中潛在的離子傳輸現(xiàn)象尚未得到闡明。

圖1 闡明CSEs的離子傳輸現(xiàn)象

延世大學Sang-Young Lee、高麗大學Sang Kyu Kwak等通過對CSEs中雙滲透離子通道的形成和離子在無機-聚合物-電解質(zhì)界面上的傳導形成機制理解來解決這個問題。CSE模型由硫銀鍺礦型Li₆PS₅Cl（LPSCl）和凝膠聚合物電解質(zhì)（GPE，包括作為離子傳導介質(zhì)的Li⁺-膠體復合物）組成。研究顯示，LPSCl相在CSE中的滲流閾值很大程度上取決于GPE相的彈性。

此外，通過操縱GPE中Li+-膠體復合物的溶劑化/脫溶劑化行為，可促進離子在LPSCl-GPE界面上的傳導。滿足上述電解質(zhì)要求的最佳CSE與無紡布多孔基底相結合，制成了薄而可擴展的n-CSE，其面積=8×6（cm×cm），厚度~ 40 μm。

圖2 闡明通過LPSCl-GPE界面的離子傳輸

所獲得的n-CSE可與高容量負載的LiNi_0.7Co_0.15Mn_0.15O₂正極（面積負載=39 mg cm^-2）和石墨負極（負（N）/正（P）容量比=1.1）兼容，以制備SSB全電池。在這種受限的電池條件下，SSB全電池在25 ℃下表現(xiàn)出高體積能量密度（480 Wh L_cell^-1）和穩(wěn)定的循環(huán)性，遠遠超過了以前基于CSE的SSB所報告的值。

這種對CSE中離子傳輸現(xiàn)象的機理理解將為包括各種硫化物/聚合物電解質(zhì)混合物在內(nèi)的先進CSE設計提供一個通用的知識平臺，并可用于其他基于非鋰化學的新興固態(tài)電池。

圖3 通過CSE實現(xiàn)實用的高能密度SSB全電池

Elucidating Ion Transport Phenomena in Sulfide/Polymer Composite Electrolytes for Practical Solid-State Batteries. Nano-Micro Letters 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01139-w

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?NML：闡明硫化物/聚合物復合電解質(zhì)中的離子傳輸現(xiàn)象

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