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湘潭大學(xué)AFM：富含氧空位的異質(zhì)結(jié)促進(jìn)雙向硫催化轉(zhuǎn)化

鋰硫電池具有較多的優(yōu)勢(shì)，被認(rèn)為是有前途的儲(chǔ)能系統(tǒng)候選者之一。然而，鋰硫電池也面臨著許多缺點(diǎn)如嚴(yán)重的穿梭效應(yīng)和緩慢的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)限制了其商業(yè)應(yīng)用。為了實(shí)現(xiàn)硫物種快速的吸附-擴(kuò)散-轉(zhuǎn)化-脫附過(guò)程，材料應(yīng)具有“適當(dāng)?shù)幕瘜W(xué)吸附”和快速的電子/離子傳輸。

根據(jù)Sabatier原理，基質(zhì)和硫物種之間的化學(xué)吸附太強(qiáng)可能會(huì)阻礙離子擴(kuò)散而影響后續(xù)的轉(zhuǎn)化及解吸過(guò)程，相反，化學(xué)吸附太弱會(huì)帶來(lái)嚴(yán)重的穿梭效應(yīng)。鑒于此，制備符合Sabatier原理的Mott-Schottky異質(zhì)結(jié)，通過(guò)調(diào)節(jié)d能帶相對(duì)于費(fèi)米能級(jí)的能量中心來(lái)對(duì)宿主材料進(jìn)行修飾，調(diào)控異質(zhì)結(jié)的吸附能力在中等水平，進(jìn)一步催化硫種之間的氧化還原反應(yīng)就顯得尤為重要。

在此，湘潭大學(xué)王先友教授、裴勇教授、舒洪波教授和陳曼芳副教授等人采用水熱還原法和后續(xù)的煅燒工藝合成了WO₃@CC樣品，再通過(guò)原位氮化成功制備了富含氧空位的WO_3?x–W₃N₄@CC異質(zhì)結(jié)。

理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，莫特-肖特基異質(zhì)結(jié)產(chǎn)生的內(nèi)置電場(chǎng)和異質(zhì)結(jié)低的Δd-p導(dǎo)致低的反鍵態(tài)能量，這都會(huì)促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移和界面氧化還原動(dòng)力學(xué)，使WO_3?x–W₃N₄表現(xiàn)出比WO₃和W₃N₄更低的自由能變化（1.03 eV）和Li₂S 分解能壘（0.92 eV），顯著增強(qiáng)了硫還原反應(yīng)（SRR）活性。通過(guò)調(diào)整金屬d帶中心向費(fèi)米能級(jí)的移動(dòng)，異質(zhì)結(jié)表現(xiàn)出對(duì)硫物種合適的吸附能力，有利于硫物種之間的催化轉(zhuǎn)化。

因此，WO_3?x–W₃N₄@CC/S電池表現(xiàn)出良好的電化學(xué)性能，包括出色的倍率性能（2 C下913.9 mAh g^?1）、長(zhǎng)循環(huán)壽命（1 C下400次循環(huán)，庫(kù)侖效率為 98.8%）和高硫利用率（0.5 C 時(shí)為 1156.9 mAh g^?1）。該電池在 4.98 mg cm^?2時(shí)還表現(xiàn)出 5.0 mAh cm^?2的高面積容量。

圖1. 制備流程

總之，該工作通過(guò)水熱法和后續(xù)的氮化工藝合成得到富含氧空位的材料。通過(guò)調(diào)整金屬d帶中心向費(fèi)米能級(jí)的偏移，異質(zhì)結(jié)顯示出對(duì)硫物種的合適吸附能力。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Mott-Schottky異質(zhì)結(jié)可以產(chǎn)生內(nèi)置電場(chǎng)，加速電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，并對(duì)多硫化物表現(xiàn)出合適的吸附能力，從而有效地催化硫物種之間的轉(zhuǎn)化，降低反應(yīng)的能壘。

結(jié)果表明，WO_3?x-W₃N₄@CC/S電池具有良好的電化學(xué)性能，包括出色的倍率性能(2 C下913.9 mAh g^?1)，長(zhǎng)循環(huán)壽命(1 C下400次循環(huán)，庫(kù)侖效率為98.8%)和高的硫利用率(0.5 C下1156.9 mAh g^?1)，并且在4.98 mg cm^?2下具有5.0 mAh cm^?2的高面積容量。因此，該工作為構(gòu)建Mott-Schottky異質(zhì)結(jié)催化劑提供了一種有前途的方案，對(duì)鋰硫電池的發(fā)展具有重要意義。

圖2. 電池性能

Oxygen Defect-Rich WO_3-x–W₃N₄ Mott–Schottky Heterojunctions Enabling Bidirectional Catalysis for Sulfur Cathode Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202306578

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