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1. 四單位EES：大面積Li-CNT膜用于鋰離子電池的精確接觸預鋰化

電池頂刊集錦：李巨、黃云輝、明軍、王得麗、蒲雄、胡衛國、李武、連芳、彭章泉、趙志偉等成果！

預鋰化是提高鋰離子電池能量密度和循環壽命的一種方法，采用薄鋰箔對石墨負極進行接觸式預鋰化是一種很有前景的技術。然而，制造5 μm以下的薄鋰箔極具挑戰性，因此很難實現鋰金屬的精確預鋰化。此外，純薄鋰箔還存在鋰利用率低、碎片形成和可擴展性問題等缺點。

圖1. Li-CNT膜的制備示意及表征

同濟大學王超、麻省理工學院李巨、華中科技大學黃云輝、中科院蘇州納米所張永毅等開發了一種直接刮涂法，將熔融鋰澆鑄到碳納米管（CNT）薄膜上，從而獲得超薄、超輕的Li-CNT膜, 以應對這些挑戰。之所以選擇碳納米管薄膜作為基底，是因為它具有優異的機械性能、良好的電子導電性和輕質，相互連接的碳納米管網絡和碳納米管薄膜的多孔性能可以有效地傳輸電子和鋰離子。

此外，作為Li-CNT膜，碳納米管薄膜上的鋰負載是可控的，可低至0.1 mg cm^-2。用于商用電極的 Li-CNT 薄膜的比容量高于1200 mAh g^-1。

圖2.?預鋰化全電池的電化學性能

得益于優異的導電性碳納米管網絡和良好的電解液潤濕能力，鋰的利用率幾乎可以達到100%。當采用Li-CNT薄膜作為預鋰化劑時，首效（ICE）達到了與使用鋰金屬負極的LFP半電池相同的水平。這表明SEI導致的初始活性鋰離子損耗得到了完全補償。結果，LFP||Gr全電池的能量密度在首圈循環中增加了10%，在100次循環后增加了20%。

圖3.?接觸式預鋰化過程的示意圖

Large-Area Lithium Metal-Carbon Nanotube Film for Precise Contact Prelithiation in Lithium-ion Batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee01725g

2. ACS Energy Lett.：定制硫/固態電解質界面獲得高面容量全固態鋰硫電池

由于絕緣元素硫（S₈）與固態電解質（SSE）在固-固界面上的離子接觸不良，實現具有長壽命高容量的全固態鋰硫電池（ASSLSB）具有現實挑戰性。

圖1.?硫和硫化物固態電解質中間產物形成的驗證

漢陽大學Yang-Kook Sun等開發了一種在S₈和SSE之間形成親密界面的新策略，以加強固-固離子接觸。研究發現，在特定條件下，S₈和硫化物材料會發生化學反應，形成中間物種，例如：（1）S₈和Li₂S在50-70℃溫度范圍內的醚類溶劑中會發生反應生成LiPS；（2）S₈和Li₃PS₄在室溫下的四氫呋喃（THF）中會發生反應形成多硫代磷酸鋰（Li₃PS_4+n）。

基于此，這項工作利用溶劑誘導S₈和SSE之間發生界面化學反應，特別是在將硫浸漬宿主（Host/S）與硫化物固態電解質（SSE）混合時。選擇極性指數低至4.2、沸點低至89℃的醋酸異丙酯作為混合溶劑，是為了誘導S₈和SSE之間發生界面化學反應的同時，不會導致SSE嚴重降解，同時也便于混合后的干燥。在混合Host/S和SSE時，不使用溶劑和使用二甲苯的對比組沒有誘發界面化學反應。

圖2.?ASSLSB的充放電過程

氯化磷硫鋰（LPSCl）被用作具有代表性的SSE。由于在S₈和SSE之間形成了多硫中間相，ASSLSB的硫正極實現了出色的固-固接觸，這有助于提高ASSLSB的正極負載水平和面積容量，同時充分利用S₈的理論容量。因此，這項工作成功研制出了一種高性能的ASSLSB，它在室溫下以1 mA cm^-2的電流密度工作時，具有很高的平均容量（5.1 mAh cm^-2）和較長的使用壽命（250次循環）。

圖3.?ASSLSBs的電化學性能

Tailoring the Interface between Sulfur and Sulfide Solid Electrolyte for High-Areal-Capacity All-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01473

3. 華科王得麗AFM：鎳單原子修飾的碳納米花增強鋰硫電池的多硫化物轉化

多硫化鋰（LiPSs）緩慢的轉化動力學和穿梭行為嚴重影響了鋰硫（Li-S）電池的實際應用。

圖1.?材料制備及作用示意

華中科技大學王得麗等以沸石四唑酸框架（ZTF）為前驅體，通過熱解吸附工藝在中空納米片組裝碳花（Ni-NC）上構建了鎳單原子。研究顯示，精細組裝的三維碳花具有顯著增強的電子傳導性、減少的離子擴散途徑以及豐富的單個鎳位點，可用于LiPSs的吸附和轉化。此外，中空結構的大比表面積提供了廣闊的活性界面，并增強了電解液的潤濕性。因此，Ni-NC建立了一個高效的功能分離層，可加速氧化還原動力學，并有效抑制LiPSs的穿梭。

圖2.?對LiPSs的吸附和催化

得益于上述優勢，采用Ni-NC改性隔膜的Li-S電池在1 C條件下的初始容量為 1167 mAh g^-1，700次循環中的容量衰減率低至每次循環0.033%。此外，即使硫負載高達6.17 mg cm^-2，Li-S電池在0.1C條件下也能實現5.17 mAh cm^-2的高面容量，并且在300次循環中具有優異的循環穩定性。總體而言，這項研究為開發高性能鋰硫電池提供了一種簡便的催化劑設計策略。

圖3.?Li-S電池電化學性能

Ni Single Atoms on Hollow Nanosheet Assembled Carbon Flowers Optimizing Polysulfides Conversion for Li?S Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305991

4. 蒲雄/胡衛國 AFM：離子載體添加劑抑制鋅電池中的析氫并促進均勻沉積

不受控制的鋅枝晶和不良的副反應（如鋅自腐蝕和析氫反應）仍然是進一步開發水系鋅電池（AZBs）的主要挑戰。

圖1.?溶劑化結構及沉積行為的示意圖

中國科學院北京納米能源與系統研究所蒲雄、胡衛國等將大環內酯類抗生素添加到水系電解液中，作為離子載體來調節Zn²⁺的溶劑化結構、調節鋅電沉積和抑制不良寄生反應。阿奇霉素（Azi）是一種代表性的大環內酯類抗生素，它能與鋅離子發生雙齒配位，并將溶劑化結構重塑為[ZnAzi(H₂O)₄]²⁺。得益于此，鋅負極一側的自腐蝕和析氫反應被顯著抑制，在線產氫監測定量證明了這一點。此外，Azi對致密和均勻鋅電沉積的促進作用也得到了證實。

圖2.?抑制自腐蝕、HER并促進均勻的Zn沉積

在電解液中加入0.1 m Azi后，Zn-Zn對稱電池在10 mA cm^-2的電流密度和10 mAh cm^-2的面積容量條件下，達到了10 Ah cm^-2的高累積容量。此外，添加Azi添加劑的Zn-V₂O₅全電池還能穩定運行500次循環，容量保持率高達83.5%。更重要的是，相應的 Zn-V₂O₅軟包電池可穩定循環100次，且電池不會產氣。最后，另一種電解質添加劑（羅紅霉素；Rox）的性能證明了大環內酯類抗生素作為AZB中離子載體的普遍性。

圖3.?Zn-V₂O₅全電池的性能

Zn Ionophores to Suppress Hydrogen Evolution and Promote Uniform Zn Deposition in Aqueous Zn Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307595

5. 李武/張波AFM：電沉積超細納米Mg(OH)2提升磷酸鐵鋰電池極端溫度耐受性

磷酸鐵鋰（LFP）鋰離子電池（LIBs）在全球范圍內廣泛應用于電子通信設備、電動汽車或混合動力汽車以及能源儲存。然而，由于鋰離子擴散速率及其在極端環境條件下的性能受到限制，其發展一直受阻。

圖1.?納米MH的制備和表征

中國科學院青海鹽湖研究所李武、張波等利用超細納米Mg(OH)₂（MH）制備了一種復合正極材料, 以改善磷酸鐵鋰（LFP）鋰離子電池的鋰離子擴散和極端環境性能。具體而言，這項工作首先通過帶電黃原膠聚合物分子在電場力作用下的轉變和黃原膠網絡的自組裝，在陰極表面的局部區域設計了一個柔性密閉空間；然后，在局部柔性密閉空間內通過陰極電沉積制備出20納米的納米MH，并在重力作用下穿過黃原膠網絡時進行原位表面改性。結果，LFP-MH顯著改變了陰極電解質界面膜的密度和均勻性，并提高了電解液的親和性。

圖2.?LFP和LFP-MH的電化學特性對比

因此，Li||LFP-MH半電池表現出優異的倍率能力（5 C時為110 mAh g^-1）和長期循環性能（1 C下1000次循環后為116.6 mAh g^-1），在60℃下循環150次后仍能保持100 mAh g^-1以上，并且在5 V高截止電壓下循環400次后，陰極材料沒有發生結構塌陷。此外，電池在循環100次后內阻也明顯下降。總體而言，這項研究為實現具有優異電化學性能和極端環境耐受性的LiFePO₄鋰離子電池取得了重大進展。

圖3.?Li||LFP-MH電池性能

Ultra-Fine Nano-Mg(OH)2 Electrodeposited in Flexible Confined Space and its Enhancement of the Performance of LiFePO4 Lithium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307215

6. 連芳AFM：引入富氫鍵網絡大幅提升固態聚合物電解質的性能

固態聚合物電解質（SPEs）及其復合材料是全固態鋰電池商業化應用最有前景的材料，但需要滿足SPEs的要求，包括適中的機械強度、高鋰離子電導率以及穩定的電極/電解質界面。

圖1.?PNPU的制備及表征

北京科技大學連芳等設計了聚氨酯基聚合物（PNPU），以進一步構建用于高能量密度固態鋰金屬電池的聚偏二氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）與PNPU-PVDF-HFP的混合固態聚合物電解質。理論計算和表征結果表明，PNPU-PVDF-HFP固態鋰離子電解質膜仍然保持了PNPU的多種氫鍵模式，從而顯著改善了聚合物膜的機械性能，并使其結構更加緊湊。此外，作者還證實了PNPU參與形成了混合電解質中的雙Li⁺傳輸路徑，加速了鋰離子的遷移。

圖2.?對稱電池性能

因此，PNPU-PVDF-HFP固態鋰離子電解質膜具有合適的拉伸強度（5.16兆帕）、較高的伸長率（140.8%）、較高的環境離子電導率（4.13×10^-4 S cm^-1）、優異的延展性以及在鋰金屬負極界面上的穩定性。結果，采用PNPU-PVDF-HFP固態電解質的鋰/磷酸鐵鋰和鋰/LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ 固態電池在30℃下具有穩定的循環性能。這項研究為實現固態電池的機械電化學耦合穩定固態電解質提供了一種可行的策略。

圖3.?全電池性能

Largely Promoted Mechano-Electrochemical Coupling Properties of Solid Polymer Electrolytes by Introducing Hydrogen Bonds-Rich Network. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307045

7. 彭章泉/趙志偉AFM：連接表面氫鍵網絡與鋅負極在水系電解液中的電化學性能

水引起的寄生反應（如自發腐蝕和析氫反應）已被公認為是導致水系電解質中鋅負極電化學性能低下的罪魁禍首。然而，作為Zn電化學的相關參與者，界面水如何影響鋅負極上發生的寄生反應仍未得到充分了解。

圖1.?AMPA的作用示意

中科院大連化物所彭章泉、趙志偉等提出了一種吸附（氨甲基）膦酸（AMPA）添加劑來調節界面水行為，從而在界面水結構與鋅負極的電化學性能之間建立聯系。具體而言，作者通過結合使用原位衰減全反射表面增強紅外吸收光譜（ATR-SEIRAS）和密度泛函理論（DFT）計算發現，AMPA的優先吸附不僅是自發腐蝕水解離的屏蔽位點，更重要的是在電場作用下重構了具有高電化學穩定性的界面氫鍵網絡。

圖2.?AMPA添加劑在Zn²⁺沉積過程中的貢獻研究

因此，正如表面增強拉曼光譜（SERS）和差分電化學質譜（DEMS）所證明的那樣，鋅負極表面的寄生反應可被大大抑制，從而實現了無枝晶和長壽命的鋅負極。此外，這種優化的電解液還具有極佳的兼容性，在Zn/NH₄V₄O₁₀全電池中的電化學性能得到了改善，尤其是在高溫條件下。該工作介紹的結果強調了界面水結構的影響，并為可充鋅電池的多功能電解液提供了設計標準。

圖3.?電化學性能研究

Linking Interfacial Hydrogen-Bond Network to Electrochemical Performance of Zinc Anode in Aqueous Solution. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305804

8. 明軍AFM：揭示粘結劑官能團在石墨負極脫溶劑化過程中的新作用

粘結劑在鋰離子電池的開發中起著舉足輕重的作用，因為它可將電極材料緊緊地粘附在集流體上，以保證穩定性。因此，人們設計了許多粘結劑分子來增強粘附能力、導電性和/或形成堅固的固體電解質界面層，以獲得更好的性能。然而，粘結劑對電極表面鋰離子（即Li⁺）脫溶劑化的影響卻從未被報道過。

圖1.?電池中粘結劑的設計和功能示意圖

中科院長春應化所明軍等使用具有不同官能團的粘結劑作為探針，探索了它們對1.0 m LiPF₆-PC電解液中Li⁺（脫）溶行為的影響。研究發現，采用PVDF作為粘結劑的石墨電極在實現與PC基電解液的兼容性方面面臨挑戰，直到添加6 wt%的DTD才解決了這一問題。

而使用CMC作為粘結劑的石墨負極僅添加1 wt%的DTD后即可PC基電解液兼容，同時還能獲得更好的倍率性能。這是自這些商用粘結劑廣泛應用以來，首次從調節 Li⁺（脫）溶行為的角度證明粘結劑的官能團（即*─F、*─OH或*─COO─）對電極性能的影響。

圖2.?采用不同粘結劑的石墨電極的電化學性能

此外，作者特別建立了一個Li⁺（脫）溶界面模型，以闡明這些官能團如何從分子尺度影響Li⁺脫溶過程，進而影響電極性能。該發現為檢測 Li⁺（脫）溶劑化差異提供了一個范式，因為目前還沒有有效的表征方法來闡明溶解結構的微觀結構和Li⁺（脫）溶劑化行為。此外，這項工作還補充了作者對粘結劑化學性質對界面Li⁺（脫）溶劑化影響的理解，有助于在微觀層面探索和理解電極性能

圖3.?圖解界面脫溶劑化模型

Unraveling New Role of Binder Functional Group as a Probe to Detect Dynamic Lithium-Ion De-Solvation Process toward High Electrode Performances. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305974

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