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福建物構(gòu)所張健/李巧紅AFM：外亥姆霍茲平面調(diào)節(jié)和原位鋅表面重建用于高可逆鋅負(fù)極

金屬鋅是一種很有前途的水溶液儲(chǔ)能裝置的負(fù)極，但鋅基電池存在不可控的枝晶生長(zhǎng)和腐蝕，導(dǎo)致循環(huán)壽命短和庫(kù)侖效率(CE)低。

在此，中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所張健、李巧紅等人采用硫酸鋅、氯化銅和聚N-二烯丙基甲基氯化按(PDADMAC)等組成復(fù)合電解質(zhì)—PDADMACCuCl₂-ZnSO₄，同時(shí)重建外Helmholtz平面(OHP)，并對(duì)高可逆鋅負(fù)極的Zn表面進(jìn)行均勻化。此外，拉曼光譜、X射線(xiàn)光電子能譜、X射線(xiàn)衍射、密度泛函理論計(jì)算和電化學(xué)測(cè)試等證實(shí)氯離子的加入促進(jìn)了PDADMAC在雙電層OHP上的吸附，并通過(guò)調(diào)節(jié)電場(chǎng)來(lái)控制Zn沉積過(guò)程。

同時(shí)，通過(guò)Cu²⁺在Zn表面的反應(yīng)實(shí)現(xiàn)Zn表面的原位均勻化。因此，Zn//Zn對(duì)稱(chēng)電池在5 mA cm^-2和5mAh cm^-2下可維持極長(zhǎng)時(shí)間的循環(huán)2407小時(shí)，在10 mA cm-2和10 mAh cm^-2下可維持1300小時(shí)。在15%放電深度下，430次循環(huán)可達(dá)到99.3%的高平均CE。

圖1. 作用機(jī)制

總之，該工作開(kāi)發(fā)了一種獲得高電阻率鋅負(fù)極的策略，該負(fù)極具有OHP調(diào)節(jié)且采用PDADMAC-CuCl₂-ZnSO₄作為電解液，可以完成氫氧化物的生成。Zn//Zn對(duì)稱(chēng)電池在5 mA cm^-2和5mAh cm^-2下可維持極長(zhǎng)時(shí)間的循環(huán)2407小時(shí)，在10 mA cm^-2和10 mAh cm^-2下可維持1300小時(shí)。在15%放電深度下，430次循環(huán)可達(dá)到99.3%的高平均CE。

最后利用PDADMAC-CuCl₂-ZnSO₄電解液對(duì)衍生的ZIF-8-800的改性能力，將PDADMAC-CuCl₂– ZnSO₄添加到Zn//I₂電池中, 在4450次循環(huán)后達(dá)到了100%以上的高容量保留率。因此，該工作為高可逆鋅負(fù)極的EDL研究提供了新的視角。

圖2. 電池性能

Outer Helmholtz Plane Regulation and In Situ Zn Surface Reconstruction for Highly Reversible Zn Anodes Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202308023

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福建物構(gòu)所張健/李巧紅AFM：外亥姆霍茲平面調(diào)節(jié)和原位鋅表面重建用于高可逆鋅負(fù)極

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