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析氧反應（OER）受到傳統四-電子轉移途徑（4e^— OER）動力學緩慢的困擾。基于此，清華大學伍暉教授和暨南大學李希波副教授等人報道了一種自循環電化學-熱OER機制（self-circulating electrochemical-thermal OER mechanism, SET-OER）作為高效水氧化的新途徑。

SET-OER在陽極上耦合了兩個連續的反應：（1）Ni(OH)₂的單電子電化學氧化生成NiOOH；（2）NiOOH原位熱分解析出O₂，回收Ni(OH)₂。對比傳統4e^— OER，SET-OER顯著降低了水氧化的可能性，在120 °C和10 mA cm^-2下，SET-OER僅為1.25 V。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者發現NiOOH從傳統的室溫轉移到高溫的主要OER機制導致Ni(OH)₂/NiOOH具有更高的催化活性。作為SET-OER機制，作者考慮了兩個步驟：熱分解（2H₂O → O₂ + 4*H）和氫解吸的PCET（4*H + 4OH^–→ 4H₂O + 4e^–）。

在U_RHE=1.23 V時，隨著T從298.15 K增加到393.15 K，(100)和(001)上熱分解初等反應的最高能壘分別從0.83~0.84 eV（*OH + *O→*O₂ + *H）和1.35 ~ 1.35 eV（*H₂O + O^latt + * → *O^lattOH + *H）變化。

對于4e^– OER，(100)上的最高勢壘（OH^– + *OH→*O + H₂O）在298.15 k和393.15K下分別為1.75和1.70 eV。而在(001)上，最高的能壘分別在298.15和393.15K處為1.20和1.16 eV，表明(001)上的4e^– OER比(100)更有利。

在高溫下，主要的OER機制是4e^– OER(001)，而在高溫下，它是SET-OER(100)。因此，溫度升高加速了(100)上的SET-OER的反應速率，超過了(001)上的4e^– OER的反應速率，提高了Ni(OH)₂/NiOOH上的OER活性。

A Self-Circulating Pathway for Oxygen Evolution Reaction. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: 10.1039/D3EE02360E.

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清華/暨大EES：OER的自循環途徑

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