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成果簡介

水資源短缺是一個緊迫的全球問題，迫切需要提出創新的解決方案，如大氣集水(AWH)，它從空氣中收集水分，為許多缺水地區提供飲用水。熱響應性水凝膠是一類對溫度敏感的聚合物，與其他吸附劑相比，由于其具有相對高效的解吸特性，從而可用作AWH的吸濕成分。然而，由于鹽析效應導致的溶脹能力有限以及更完全的水釋放困難等挑戰，阻礙了傳統水凝膠吸附劑的有效性。

德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華教授等人通過采用由吸濕兩性離子部分和熱響應部分組成的雙功能聚合物網絡，在熱反應性水凝膠中引入了分子限制水合作用。研究表明，這種方法確保穩定的吸水，使水在相對較低的溫度下釋放，并表現出快速的吸附-解吸動力學。

此外，通過加入光熱吸收劑，吸附劑可以實現太陽能驅動的AWH，并具有相當的水釋放性能。這項工作通過在熱響應性水凝膠中引入分子限制水合作用，推進了AWH吸附劑的設計，從而實現了更有效和可持續的集水方法。該研究結果為具有綜合性能的先進吸附劑設計提供了一個潛在的解決方案，以緩解淡水危機。

相關工作以《Molecularly confined hydration in thermoresponsive hydrogels for efficient atmospheric water harvesting》為題在《PNAS》上發表論文。

圖文導讀

圖1.AWH工藝及AWH吸附劑的設計原理

基于吸附劑的AWH(SAWH)在不同相對濕度(RH)水平下表現出多功能的獨特優勢，即使在低至15% RH的水平下也能保持功效。在實際的SAWH工藝中，通常涉及幾個關鍵步驟，包括從水分流動中消除污垢和灰塵，通過吸附-解吸循環產生吸附劑介導的水，以及隨后的水收集，必要時可能進行凈化。值得注意的是，AWH吸附劑的特性對與該工藝相關的總產水量和能耗都有重大影響(圖1A)。

本文提出了一種用于節能AWH的熱響應性水凝膠的限制水合作用概念(圖1B)。附著在聚合物鏈上的受限吸濕位點可以在很大程度上固定鹽離子，使分子網內的受限水網絡和水凝膠膨脹，而不是不受控制的鹽液化。在輕度加熱時，熱響應凝膠基質的構象變化促進了水分子網絡的解體和隨后的水逸出。

圖2.共聚物水凝膠的基本性質和表征

本研究提出的熱響應性兩性離子微凝膠(TZMG)是由雙功能共聚物通過[2-(甲基丙烯氧基)乙基]二甲基-(3-磺丙基)氫氧化銨(DMAPS)和N-異丙基丙烯酰胺(NIPAM)單體原位自由基聚合而成的，然后負載LiCl。由此產生的離子負載P(NIPAM-co-DMAPS)網絡包括兩個功能片段：通過具有受限吸濕位點的鹽固定化PDMAPS實現的吸濕部分，以及來自PNIPAM的熱響應部分。

采用FTIR光譜分析合成的聚合物水凝膠的化學成分(圖2B)。對于DMAPS，在約1036 cm^-1和1178 cm^-1處的峰值分別表示S=O的對稱和非對稱拉伸振動。在大約1546 cm^-1處的特征峰對應于PNIPAM中的酰胺基團。P(NIPAM-co-DMAPS)光譜同時具有這些單體特征峰，證實了共聚成功。

當負載離子后，當NIPAM:DMAPS共聚摩爾比在1:0.1~1:0.1范圍內變化時，水凝膠的XRD譜圖在20°左右出現寬峰，反映了水凝膠具有無定形性質，且缺乏明顯的LiCl峰。這一觀察結果表明，大多數鹽離子與兩性離子以離子對的形式存在，而不是形成聚集的晶體LiCl(圖2C)。

圖2D顯示了PNIPAM的膨脹比從~0.5 g g^-1增加到DMAPS的~12 g g^-1。靜電相互作用導致-N⁺(CH₃)₂-和-SO₃-的兩性離子基團之間的自結合，可被Li⁺/ Cl^–離子與兩性離子的配對所破壞——一種鹽化效應。

在AWH應用中經常使用的聚合物，如PNIPAM，在鹽的存在下，其水合性會降低，通常會出現鹽析效應。在共聚物樣品中，1:1.0的共聚物水凝膠表現出最高的膨脹能力和潛在的集水能力，這是由于兩種鹽響應性能之間的競爭。

利用差示掃描量熱法(DSC)監測溫度升高過程中的熱流，評價共聚物水凝膠的相變行為。這種相變的特征是DSC曲線上的吸熱峰，表示破壞聚合物-溶劑相互作用并形成獨特的富聚合物相所需的能量。

隨著加入更多的兩性離子，親水性得到增強，相變溫度從1:0.1共聚物的~34℃變為1:0.1共聚物的~39℃(圖2E)。盡管隨著DMAPS摻入量的增加，相變程度顯著降低，但正如隨后的解吸水試驗所證明的那樣，它仍然顯著地促進了水的釋放。

圖3.TZMGs的AWH性能

通過反相微乳液聚合法合成TZMGs (圖3A)。水溶性單體和交聯劑在表面活性劑穩定的油包水微滴內進行聚合，形成微凝膠。當離子浸漬過程完成后，得到了所得的TZMGs。系統地研究了不同共聚比的一系列TZMG的AWH性能。為簡潔起見，將NIPAM:DMAPS摩爾比為1:0.1的TZMG記為TZMG-0.1，其他的也使用類似的命名法。

圖3B顯示等溫線上沒有突然的拐點，這表明水的捕獲機制是由受限的吸濕部位而不是吸濕鹽控制的。向上的曲線和升高的相對濕度是由于在高水活度下水分子遷移率增加而引起的水凝膠膨脹。同時，由于吸濕部分的共聚增加，TZMG-1.0在各種RH條件下表現出最高的吸水率。

此外，優化后的TZMG在15% RH和30% RH下的吸水率分別為0.23 g g^-1和0.48 g g^-1，驗證了其在低RH地區的適用性(圖3C)。在15、30和60%相對濕度下達到80%飽和吸水所需的吸附時間分別為50、45和30 min。這種快速的動力學，由于微凝膠的擴散距離短，有可能通過多次循環操作提高整體生產率。

通過在60℃進行溫和加熱，在15分鐘內，TZMG-1.0中捕獲的水可以釋放約90%。此外，在相對較低的40℃溫度下，TZMG-1.0可以在20分鐘左右排出80%以上的吸收水(圖3D)。

特殊的水釋放特性是通過將熱響應基團加入共聚物網絡中獲得的，共聚物網絡的構象變化促進了封閉水網絡的逃逸。熱響應特性對水釋放的影響是通過比較低于和高于相變溫度(先前確定為~39℃)的解吸模式來證實的。如圖3D所示，TZMG-1.0在30℃和35℃時，平衡吸收率逐漸緩慢下降。這種現象是在恒定水壓下，受較高溫度和較低相對濕度影響，分子運動增加的結果。

為了更深入地了解LiCl、TZMGs、PNIPAM-LiCl和PDMAPS-LiCl的解吸過程，利用DSC對其熱流分布進行了評估。圖3E為原始LiCl溶液的解吸過程，由灰色曲線表示，在大約46、70和95℃處顯示三個不同的蒸發峰。這些峰分別對應于LiCl的體溶液蒸發、結晶和化學解吸。

相應的，典型的水凝膠/鹽復合材料，如PNIPAM-LiCl，在熱流曲線上表現出鹽水合物和化學吸附水的解吸峰。與LiCl和PNIPAM-LiCl相比，TZMGs和PDMAPS-LiCl只有一個主蒸發峰，證實了吸濕源主要是受限吸濕離子對的水化作用，而不是自由結晶LiCl的潮解過程。

圖4.PZMGs的光熱性能和太陽能驅動蒸汽吸附-解吸性能

通過進一步加入光熱吸收劑，如聚吡咯(Ppy)，TZMG可以被賦予太陽能驅動的水釋放能力。由于反相微乳液聚合需要均勻的水相來生成穩定的乳液，因此采用摻雜聚苯乙烯磺酸鹽(Ppy:PSS)的聚吡咯來形成可水處理的溶液(圖4A)。采用與TZMG類似的合成路線，加入水分散的Ppy，可以得到PZMG。

制備的PZMG表現出與TZMG相似的形貌。PZMG-1，包括優化的Ppy:PSS溶液，在250至2500 nm的廣泛波長范圍內表現出優異的太陽吸收性能(≈97%)(圖4B)。通過監測不同太陽強度下的表面溫度，評價了PZMG-1的光熱性能(圖4C)。Ppy:PSS納米顆粒可以實現熱約束和有效加熱分子網絡。

因此，在0.5、1和1.5個太陽光照下，表面可以在10分鐘內達到約50、60和70℃的平衡溫度(圖4C)。有利的光熱能力，加上系統相對較低的再生溫度，可能使太陽能驅動的水釋放成為可能。

對PZMG-1的吸附-太陽解吸性能進行了評價(圖4D)。在30%和60% RH吸附和1個太陽光照解吸條件下，PZMG-1表現出與TZMG-1.0相似的動力學和幾乎相同的吸水率(分別為~0.5和1 g g^-1)，這是由于Ppy添加的量較少。通常情況下，在1個太陽照射下，20分鐘內可以釋放80%的吸收水分，這表明自然陽光驅動水分釋放的可行性。

圖5.大氣水提取試驗

利用自制的太陽能驅動AWH系統進行水提取試驗，驗證大氣水提取的可行性(圖5A)。AWH系統包括一個透明玻璃圓頂，用于光線穿透和蒸汽冷凝，一個集水底座和一個密封圈。將PZMG層(約2mm)裝在培養皿中，周圍包裹隔熱泡沫。樣品在自制的產濕室中分別在~30% RH下吸濕90 min和~60% RH下吸濕120 min，并在1個模擬太陽光照下釋放水30 min。

如圖5B所示，在30% RH和60% RH條件下，PZMG層可分別吸收~0.4 g g^-1和~1.0 g g^-1水分，其中大部分在陽光下釋放。此外，作者還進行了循環測試，PZMG可以在60% RH下穩定運行超過10個循環，每個循環平均吸水量為0.99 g g^-1，水釋放量為0.92 g g^-1，水收集量為0.70 g g^-1(圖5C)。此外，收集的水中各種金屬離子的濃度明顯低于世界衛生組織的標準(圖5D)。

文獻信息

Molecularly confined hydration in thermoresponsive hydrogels for efficient atmospheric water harvesting，PNAS，2023.

https://doi.org/10.1073/pnas.2308969120

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