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通訊作者：

曾志遠(yuǎn)（香港城市大學(xué)，材料科學(xué)與工程系）

李昊教授（日本東北大學(xué)，材料科學(xué)高等研究所，WPI-AIMR）

【純計(jì)算】JMCA：具有強(qiáng)OCHO*結(jié)合的六邊形2D平面電催化劑促進(jìn)甲酸產(chǎn)生

將二氧化碳（CO2）電化學(xué)轉(zhuǎn)化為高價(jià)值化學(xué)品可以加快實(shí)現(xiàn)凈零碳目標(biāo)并緩解化石資源的枯竭。然而，尋找能與商用貴金屬催化劑相媲美的低成本替代催化劑仍是一個(gè)挑戰(zhàn)。理論研究可以加速高效催化劑的篩選，但在設(shè)計(jì)催化劑時(shí)，研究者常忽視催化劑在反應(yīng)條件下表面的實(shí)際狀態(tài)（即電化學(xué)引起的表面覆蓋），導(dǎo)致理論和實(shí)驗(yàn)觀察之間存在顯著偏差。為解決這個(gè)問(wèn)題，表面布拜圖（電勢(shì)-pH圖）可以作為描述催化劑工作條件下表面狀態(tài)的有效工具。

成果簡(jiǎn)介

二維（2D）III-V和IV-IV二元化合物以其高比表面積和可調(diào)厚度，在CO2還原反應(yīng)中表現(xiàn)出巨大潛力。

近日，香港城市大學(xué)曾志遠(yuǎn)教授和日本東北大學(xué)李昊教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)電催化表面態(tài)分析和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，對(duì)2D單層材料（AlN、GaN、InN、SiC、GeC和SnC）進(jìn)行了篩選，確定了在操作條件下具有可用位點(diǎn)的五種2D材料，并研究了它們的催化活性。

其工作核心在于：

1）在CO2還原電位下AlN、GaN、SiC、GeC和SnC表面保持原始狀態(tài)， InN結(jié)合H太強(qiáng)使得表面位點(diǎn)被H占據(jù)從而產(chǎn)生重構(gòu)表面；（圖1）該工作說(shuō)明了在分析活性之前，通過(guò)表面布拜圖分析電化學(xué)表面態(tài)是很必要的。

2）2D材料以橋式方式吸附OCHO?，兩個(gè)O?-表面鍵具有很負(fù)的ICOHP值暗示很強(qiáng)的結(jié)合能力，從而可以很好的穩(wěn)定OCHO中間體。相反，這些表面結(jié)合單齒吸附的*COOH和H?都比較弱。因此CO2反應(yīng)能量上更容易沿著OCHO?途徑產(chǎn)HCOOH。

特別地， AlN和SiC具有較低的決定速率的反應(yīng)自由能（?G_MAX:0.48和0.47 eV）從而展現(xiàn)優(yōu)越的產(chǎn)甲酸活性（圖2）。3）單層SiC對(duì)甲烷（CH4）的形成也呈現(xiàn)出優(yōu)秀的性能，其ΔG_MAX為0.41 eV，表現(xiàn)優(yōu)于多層SiC（圖3）。

圖1.（a）AlN、（b）SiC、（c）GaN、（d）GeC、（e）InN和（f）SnC的2D表面Pourbaix圖，中間是優(yōu)化的結(jié)構(gòu)圖。

圖2.?CO2還原的吉布斯自由能圖在（a）AlN、（b）GaN、（c）SiC、（d）GeC和（e）SnC上。紫線和橄欖線分別對(duì)應(yīng)產(chǎn)物CO和HCOOH。（f）和（g）分別是COOH*和OCHO*吸附在2D材料上電荷密度差圖。

圖3.（a）完全重疊模型。（b-c）完全交錯(cuò)模型。（d-g）CO2還原在（d）單層SiC、（e）雙層SiC、（f）三層SiC和（g）四層SiC上的自由能圖。灰色、青色和西瓜紅線分別對(duì)應(yīng)產(chǎn)CO、HCOOH和CH4的最低能量途徑。

最后，我們計(jì)算2D材料的析氫反應(yīng)活性，結(jié)果發(fā)現(xiàn)除SnC，其它材料都不利于H*的形成，因此可以有效抑制副產(chǎn)物(H2)的產(chǎn)生（圖4）。

該研究為有效設(shè)計(jì)和篩選高活性和選擇性產(chǎn)物的2D催化劑提供了新的理論基礎(chǔ)。

圖4.（a）2D材料上HER的自由能圖。（b）HER活性與H結(jié)合能的關(guān)系圖。

文獻(xiàn)信息

Identifying hexagonal 2D planar electrocatalysts with strong OCHO* binding for selective CO2 reduction, 2023

原創(chuàng)文章，作者：MS楊站長(zhǎng)，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/09/27/e54a113a29/

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