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清華大學(xué)劉凱團(tuán)隊(duì)ACS Nano:平衡鋰鹽和溶劑的供體數(shù)實(shí)現(xiàn)高性能鋰金屬負(fù)極

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傳統(tǒng)碳酸鹽電解質(zhì)中鋰沉積/剝離的可逆性較低,阻礙了鋰金屬電池的發(fā)展。
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在此,清華大學(xué)劉凱教授團(tuán)隊(duì)提出具有中等供體數(shù)(DN)的溶劑和LiNO3作為唯一鹽的組合,由于其在普通溶劑中的溶解度或解離度較低而鮮有工作報(bào)道。
該研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)LiNO3作為唯一鹽時(shí),溶劑的DN值與Li沉積行為的可逆性高度相關(guān)。即使在普通或中等濃度下,LiNO3與中等 DN 溶劑的組合也表現(xiàn)出準(zhǔn)濃縮電解質(zhì)的性質(zhì)。
由于LiNO3的解離(通常對(duì)應(yīng)于過(guò)高的 DN)可以實(shí)現(xiàn)低電導(dǎo)率或過(guò)度溶劑分解的高可逆性。因此,該工作通過(guò)優(yōu)化溶劑與鋰鹽組合,鋰沉積/剝離的庫(kù)侖效率高達(dá)99.6%。
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圖1. 溶劑選擇
總之,該工作通過(guò)對(duì)鋰鹽和溶劑的DN進(jìn)行精細(xì)調(diào)整提出了一種用于高性能鋰金屬負(fù)極的電解質(zhì)組合。特別是LiNO3,通常以添加劑發(fā)揮作用,被用作電解質(zhì)中的唯一鹽。DMI是一種尿素基分子,具有中等DN和對(duì)LiNO3具有高溶解度可作為溶劑確保LiNO3在電解液中穩(wěn)定存在。
這種組合產(chǎn)生了一種溶劑性差的溶劑化結(jié)構(gòu),否則只能在更高濃度下與其他鋰鹽一起實(shí)現(xiàn)。在此基礎(chǔ)上,作者提出了DN作為篩選適合LiNO3作為鋰鹽的溶劑以獲得高庫(kù)侖效率。因此,該項(xiàng)工作將擴(kuò)大溶劑和鋰鹽的選擇范圍。
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圖2. 電池性能
Tuning and Balancing the Donor Number of Lithium Salts and Solvents for High-Performance Li Metal Anode ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c05016

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