金屬鋅被認為是水系鋅離子電池(AZIB)的有前途的負極候選者,然而枝晶和副產物的形成嚴重降低了其可逆性和實際壽命。在此,中南大學周江教授、華北理工大學何章興教授及日本國立材料科學研究所Shude Liu等人在Zn負極表面構建了聚多巴胺(PDA)層,具有快速去溶劑化和離子限制的雙重作用以實現高效的AZIB。具體而言,作者通過開發一種簡便的刮刀法在鋅負極表面設計了一個均勻的PDA層(Zn@PDA),其中Zn@PDA上的極性官能團(N-H和O-H)顯著提高了Zn負極表面的潤濕性并加速Zn2+的轉移動力學。DFT計算和實驗結果證明,這些官能團在一定程度上可通過快速去溶劑化來減少Zn2+周圍的水分子,有利于加速動力學并防止H2O分解產生氫氣的演化。此外,PDA層對Zn2+的沉積具有離子限制作用,可為均勻沉積層的形成提供基礎。圖1. PDA涂層在Zn負極上的機理示意圖因此,與裸鋅相比,Zn@PDA在 2.0 mA cm-2下表現出顯著改善的Zn2+沉積動力學(成核電位僅為32.6 mV,而裸鋅為50.2 mV),具有無枝晶表面和可忽略不計的副產物形成。具有PDA涂層的Zn負極表現出比Zn箔(0.27 mA cm-2)更低的腐蝕電流(0.084 mA cm-2),這表明 PDA 涂層改善了腐蝕行為。甚至,Zn@PDA//MnO2電池在0.3 A g-1下循環500次后的放電容量為138.4 mAh g-1,即使在1.0 A g-1的高電流密度下也表現出良好的1000次循環的穩定性能。此外,Zn@PDA//MnO2電池在不同電流密度下均顯示出比裸 Zn//MnO2電池更高的放電容量,這可能是因為PDA涂層限制了枝晶的生長并降低了界面電阻,從而獲得了高倍率性能??傊@些結果證明了PDA涂層調節枝晶和副反應的有效性。圖2. Zn@PDA//MnO2電池的電化學性能Stabling Zinc Metal Anode with Polydopamine Regulation through Dual Effects of Fast Desolvation and Ion Confinement, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203523