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非水系Li-O₂電池因其超高的理論能量密度而引起了廣泛關注，但其受緩慢正極反應動力學和大過電壓的嚴重阻礙，這與Li₂O₂放電產物密切相關。

在此，南開大學李福軍研究員等人通過離子交換成功制備了NiRu-HTP的導電雙金屬MOF，作為促進Li-O₂電池氧氧化還原動力學的有效催化劑。通過Ni²⁺與 2,3,6,7,10,11-六亞氨基苯并苯（HTP）在水熱反應中的配位，將排列良好的 Ni-HTP納米線陣列直接生長在碳紙上作為電極。同時，作者通過離子交換法用 Ru部分取代Ni位點制備了NiRu-HTP。

與Ni-HTP相比，NiRu-HTP具有更大的電流密度、更大的ORR起始電位（~2.76 V）和更小的OER起始電位（~2.98 V），表明其具有更好的電催化活性。此外，基于NiRu-HTP的Li-O₂電池顯示出0.76 V 的降低充電/放電極化，可在500 mA g^-1時循環200次無明顯電壓衰減。相比之下，基于Ni-HTP的電池在運行150次循環后電壓快速增加到 4.2 V。

圖1. 電化學性能對比

綜合實驗表征分析和DFT計算，作者總結了NiRu-HTP和Ni-HTP的擬議反應機制。放電時，O₂分子優先化學吸附在NiRu-HTP中原子分散的Ru-N₄位點上，Ru的d_z2和dxz軌道分別向O₂的σ和π軌道提供電子并將其還原為LiO₂，隨后轉化為放電產物Li₂O₂。相反，放電時Li₂O₂被脫鋰為LiO₂，并進一步氧化為O₂和Li⁺。

NiRu-HTP顯示出上移的E_d和對LiO₂的更大吸附強度以促進在Ni-HTP上形成薄膜狀而不是環狀Li₂O₂，這有助于加速通過NiRu-HTP正極-電解質界面的電荷轉移和離子擴散，從而提高電荷動力學。總之，這項通過MOF局部原子工程調節氧氧化還原以增強動力學的工作將激發用于先進Li-O₂電池及其他電池的電催化劑的合理設計。

圖2. NiRu-HTP和Ni-HTP的擬議反應機制

Atomic Ruthenium-Riveted Metal-Organic Framework with Tunable d-Band Modulates Oxygen Redox for Lithium-Oxygen Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c11676

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南開李福軍JACS：原子Ru鉚接MOF可調節鋰氧電池的氧氧化還原

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