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Nature Energy:磷腈衍生物使高壓鋰金屬電池在極端條件下運行

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由于缺乏合適的電解液,目前的高能鋰金屬電池在安全性和使用壽命方面都受到了限制。

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圖1.?NGPE的設(shè)計及其溶劑化結(jié)構(gòu)的研究

悉尼科技大學(xué)汪國秀、清華大學(xué)深圳國際研究生院李寶華、周棟、巴伊蘭大學(xué)Doron Aurbach、西班牙可替代能源合作研究中心Michel Armand等報告了一種優(yōu)化醚基電解液的多功能策略,在改善電極兼容性的同時消除了其安全性問題。

具體而言,該策略展示了氟化助溶劑和丁烯氧基環(huán)三磷苯(BCPN)單體凝膠化處理的協(xié)同作用。

研究發(fā)現(xiàn),添加含氟助溶劑不僅能降低電解液的易燃性,還能定制鋰離子的溶劑化鞘,提高電解液的氧化穩(wěn)定性。

此外,與現(xiàn)有的凝膠聚合物電解質(zhì)相比,高交聯(lián)度的BCPN基聚合物基質(zhì)不僅避免了離子傳導(dǎo)的重大阻礙,還消除了火災(zāi)和電解液泄漏的安全風(fēng)險。此外,聚合后殘留的少量BCPN單體可作為高效的正極電解質(zhì)界面形成添加劑,進一步抑制正極上的電解質(zhì)氧化分解,防止鋰金屬電池中層狀過渡金屬氧化物正極的結(jié)構(gòu)劣化。

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圖2.?電解質(zhì)與電極之間的界面兼容性

利用這種設(shè)計理念,基于可燃醚溶劑的凝膠聚合物電解質(zhì)系統(tǒng)可輕松表現(xiàn)出足夠的離子電導(dǎo)率(約1.12 mS cm-1)、高氧化穩(wěn)定性(對Li/Li+的氧化電壓可達約 5.25 V)、在鋰金屬負極上良好的SEI形成能力(平均鋰沉積/剝離庫侖效率為 99.6%)和卓越的安全特性(即不易燃和不泄漏)。

此外,準(zhǔn)固態(tài)鋰Li| |NCM811電池具有穩(wěn)定的長期循環(huán)(300次循環(huán)后容量保持率超過88%)、優(yōu)異的低溫和抗壓性能以及耐濫用特性(即在變形和過充電條件下穩(wěn)定供電)。這項工作的發(fā)現(xiàn)為高能鋰金屬電池在惡劣工作條件下的有效運行邁出了重要一步。

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圖3.?扣式全電池性能

Designing phosphazene-derivative electrolyte matrices to enable high-voltage lithium metal batteries for extreme working conditions. Nature Energy 2023. DOI: 10.1038/s41560-023-01339-z

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