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浙工大王鴻靜Nature子刊：CuSA-Rh MAs/CF同時電化學(xué)合成苯胺和生物質(zhì)升級

有機(jī)電催化轉(zhuǎn)化是低成本有機(jī)化合物綠色轉(zhuǎn)化為高價值化學(xué)品的重要途徑，但迫切需要開發(fā)高效的電催化劑?；诖?，浙江工業(yè)大學(xué)王鴻靜副教授等人報道了一種Cu單原子分散的銠金屬烯陣列在Cu泡沫上的電催化劑（Cu_SA-Rh MAs/CF），并用于陰極硝基苯電還原反應(yīng)和陽極甲醇氧化反應(yīng)。

在耦合電催化體系中，Cu泡沫上的Cu_single-atom-Rh MAs僅需1.18 V的低電壓即可達(dá)到100 mA cm^-2的電流密度，生成苯胺和甲酸，硝基苯轉(zhuǎn)化/苯胺選擇性高達(dá)~100%，甲酸法拉第效率（FE）超過90%，實現(xiàn)了高價值化學(xué)品的合成。

通過DFT計算，作者研究了分離Cu單原子與Rh宿主之間的電子結(jié)構(gòu)效應(yīng)，以及Cu_SA-Rh MAs/CF電催化活性增強(qiáng)的機(jī)理。Rh宿主周圍負(fù)電荷的積累，而Cu單原子由于電荷損失而具有正電荷性質(zhì)，表明了隔離Cu單原子引入后Rh局部化的富電子性質(zhì)。

投影偏態(tài)密度（PDOSs）顯示了Rh-4d軌道與Cu-3d軌道的強(qiáng)烈重疊，揭示了孤立的Cu單原子與Rh宿主之間有效的位對位電子轉(zhuǎn)移，有助于優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)，從而促進(jìn)電催化反應(yīng)。

此外，由于Cu單原子與Rh宿主之間的電子相互作用，Cu_SA-Rh與Ph-NO₂*之間的電子轉(zhuǎn)移（0.19 e）小于Rh與Ph-NO₂*之間的電子相互作用（0.25 e），導(dǎo)致Cu_SA-Rh與Ph-NO₂*之間的電子相互作用減少，從而減弱了Ph-NO₂*對Cu_SA-Rh的結(jié)合。

結(jié)果表明，孤立的Cu單原子與Rh宿主之間的電子相互作用導(dǎo)致d帶中心下移，催化劑與吸附物之間的電子相互作用減少，從而促進(jìn)了反應(yīng)物向關(guān)鍵中間體的快速轉(zhuǎn)化，并優(yōu)化了目標(biāo)產(chǎn)物的脫附。

Atomically dispersed Cu coordinated Rh metallene arrays for simultaneously electrochemical aniline synthesis and biomass upgrading. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-41423-2.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/09/28/dbf5baa574/

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