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第一作者：田家明，饒袁

通訊作者：郭少華

通訊單位：南京大學

鋰氧電池（LOB）由于具有3457 Wh kg^-1的高理論能量密度而被廣泛關注。然而充電時Li₂O₂轉化為O₂的緩慢動力學過程和由此帶來的過高的充電過電位嚴重阻礙了LOB的實際應用。催化劑的使用被證明可以有效緩解這一問題，但目前對高活性催化劑的設計仍然缺乏指導，這使得對催化劑的探索存在困難。

Sabatier原理是一種公認的非均相催化理論，揭示了活性最佳的催化劑應當與關鍵吸附物具有適中的結合強度，以平衡吸附產物的覆蓋度并促進吸脫附效率。其吸附強度與d帶中心相對Fermi能級的位置相關。然而，LOB催化劑的d帶中心與催化活性之間的關系尚不清楚，為了深入分析這種關聯，需要一個具有寬d帶中心分布的催化劑體系，但這在傳統材料中難以獲得。

在此，南京大學郭少華教授、周豪慎教授團隊通過高熵策略合成了一系列具有不同d帶中心的合金催化劑并揭示了LOB中的Sabatier關系。測試結果表明催化劑的d帶中心與催化活性之間呈現火山形關系，適中的d帶中心可以帶來合適的吸附強度和最佳的催化效果。本研究驗證了Sabatier原則在LOB中的適用性，并為利用高熵策略設計合成高活性催化劑提供了新思路。

DFT計算結果顯示，由于電負性差異，電子傾向從Fe、Co、Ni、Mn向Pt和Ir轉移，這種電子的轉移會引起催化劑活性位點d帶中心的變化。得益于高熵合金組分的高度可調性，催化劑的d帶中心可以在較大范圍內進行調控。

通過調整組分種類和比例，一系列具有不同d帶中心的催化劑得以制備，并呈現出FeCoNiMn（HEA）>PtIr >FeCoNiMnPtIr（HEAPtIr）>FeCoNiMnIr（HEAIr）>FeCoNiMnPt（HEAPt）的下降趨勢。電化學測試結果表明催化劑的d帶中心與催化活性之間存在非線性關系，具有中等d帶中心的HEAPtIr表現出最佳的催化效果。同時，多種表征結果證明設計的催化劑均遵循同一催化反應路徑，保證了結論的可靠性。

適中的d帶中心被證明可以使催化劑和LiO₂/Li₂O₂之間獲得合適的結合能，使得催化劑在保持較高催化活性的同時不易發生表面鈍化，從而在充放電過程中持續促進O₂與Li₂O₂之間的相互轉化。

相較之下，過高或過低的d帶中心均不利于Li₂O₂的分解，并最終導致表面鈍化和催化劑失活。

受益于適中的d帶中心和吸附強度，使用HEAPtIr作為催化劑的LOB表現出高的放電容量和優異的倍率性能。在1000 mAh g^-1的定容測試條件下循環1500小時后能量轉換效率保持在70%左右。

即使當放電容量增加到4000 mAh g^-1時，HEAPtIr仍然可以穩定工作2000小時，表現出良好的催化活性和循環穩定性。

該工作揭示了LOB中催化劑的d帶中心和催化活性之間的火山形關系，驗證了Sabatier原則在LOB中的適用性。

這項工作強調適中的d帶中心和吸附強度才能獲得最佳的催化效果，為高熵合金催化劑的機理分析和LOB催化劑的設計提供了思路。

Sabatier Relations in Electrocatalysts Based on High-entropy Alloys with Wide-distributed d-band Centers for Li-O₂?Batteries.?Angew. Chem. Int. Ed.?2023, e202310894. DOI:10.1002/anie.202310894.

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郭少華/周豪慎Angew.：高熵合金揭示鋰氧電池中的Sabatier關系！

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