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甲烷氧化偶聯(OCM)生成C₂(C₂H₆和C₂H₄)產品被認為是工業上最重要的催化技術之一。然而，由于甲烷具有高C?H鍵能(439 kJ mol^-1)，需要苛刻的反應條件來驅使其轉化。因此，由于反應溫度高、結焦、催化劑燒結和/或不可逆過氧化作用，迄今為止報道的熱催化劑都不具有經濟可行性。光催化甲烷轉化是一個有吸引力的選擇，包括光催化甲烷非氧化偶聯和光催化OCM。

然而，所有的甲烷偶聯光催化劑在μmol h^-1水平上表現出中等的甲烷轉化率，有些甚至低于1 μmol h^-1，導致C₂產率比熱催化低約10-1000倍。并且，這些光催化劑的制備過程非常耗時，使得它們在實際應用中缺乏吸引力。

基于此，清華大學唐軍旺和利物浦大學Alexander J. Cowan等通過快速濺射法在玻璃纖維膜上合成了高效的Au60s/TiO₂光催化劑，并用于光催化OCM反應。實驗結果表明，Au60s/TiO₂實現了1.1 mmol h^-1的甲烷轉化率、~90%的C₂選擇性和10.3±0.6%的表觀量子效率；在高溫(> 680 °C)下運行的OCM過程中，高C₂/C₂₊產率與基準熱催化劑的數量級相同。

更重要的是，Au納米粒子作為空穴受體和催化中心，促進了甲烷吸附、C?H活化和C?C偶聯反應，使TiO₂光電子壽命延長了66倍。

機理實驗結果表明，Au/TiO₂在365 nm光照射下，電子從TiO₂的價帶激發到其導帶，同時光生空穴轉移到Au納米顆粒上，在TiO₂上產生長壽命的光電子用于氧還原；由于Au優先吸附甲烷，因此Au表面的光生空穴能有效且選擇性地斷裂預先吸附的甲烷分子的C?H鍵，產生甲基自由基和質子。隨后，甲基自由基的相互結合產生乙烷分子，而質子可以被超氧自由基去除形成水。

總的來說，該項工作強調了多功能助催化劑和機理理解對提高光催化OCM的重要性，也為快速制備高效的光催化劑提供了策略。

Efficient Hole Abstraction for Highly Selective Oxidative Coupling of Methane by Au-sputtered TiO₂ Photocatalysts. Nature Energy , 2023. DOI: 10.1038/s41560-023-01317-5

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