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浙江大學(xué)Chem. Eng. J.：超小IrO2納米顆粒實現(xiàn)高效酸性析氧

氫作為一種環(huán)境友好的能源載體，具有極高的能量密度，被認為是傳統(tǒng)化石燃料的理想替代能源。電催化水分解是各種制氫方法中最有前途的一種，尤其是其可以利用可再生能源。與堿性水電解相比，在酸性介質(zhì)中使用成熟的質(zhì)子交換膜(PEM)進行水分解，具有副反應(yīng)少、離子電導(dǎo)率高、成本低和純度高等優(yōu)點。

然而，質(zhì)子交換膜水電解槽(PEMWE)的實際應(yīng)用仍然受到限制，這主要歸因于析氧反應(yīng)(OER)的緩慢動力學(xué)。此外，許多催化劑在酸性條件下更容易被氧化或溶解，導(dǎo)致失活嚴重，電能消耗大。到目前為止，IrO₂是各種報道中性能最佳的酸性O(shè)ER催化劑，但貴金屬Ir是極其稀有且昂貴的。因此，合理設(shè)計高活性的Ir基催化劑，同時降低Ir的負載量是十分必要的。

基于此，浙江大學(xué)Li Ping和張興旺(共同通訊)等人在Co₃O₄-CoMoO₄納米籠上均勻分散了超小的IrO₂納米顆粒(IrO₂@Co₃O₄-CoMoO₄)，該催化劑也不負眾望的展現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能。

本文在酸性溶液(0.5 M H₂SO₄)中測試了制備的催化劑的電催化OER性能。為了比較，在相同的條件下，本文還測試了商業(yè)IrO₂(com-IrO₂)的電催化活性。線性掃描伏安(LSV)曲線表明，構(gòu)建氧化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)后，IrO₂的OER活性被顯著提高。

正如預(yù)期的那樣，IrO₂@Co₃O₄-CoMoO₄表現(xiàn)出優(yōu)異的OER活性，其在10 mA cm^-2的電流密度下的過電位僅為236 mV，遠小于IrO₂@Co₃O₄(301 mV)，IrO₂(313 mV)，com-IrO₂(336 mV)和Co₃O₄-CoMoO₄(410 mV)。通過LSV曲線得到的OER Tafel斜率圖也表明IrO₂@Co₃O₄-CoMoO₄在OER過程中具有快速的反應(yīng)動力學(xué)，其Tafel斜率僅為46.5 mV dec^-1。

值得注意的是，IrO₂@Co₃O₄-CoMoO₄在過電位為300 mV時具有713 A g^-1_Ir的優(yōu)異質(zhì)量活性，分別是IrO₂@Co₃O₄和IrO₂的13.2倍和37.5倍，其催化性能與最近報道的基于Ir的酸性O(shè)ER催化劑相當。

本文的密度泛函理論(DFT)計算研究了異質(zhì)界面對催化劑OER性能的影響。計算后發(fā)現(xiàn)，與IrO₂@Co₃O₄相比，IrO₂@Co₃O₄-CoMoO₄的界面處可以看到更強的電子轉(zhuǎn)移，這說明Mo的引入使催化劑的電子結(jié)構(gòu)得到了進一步的調(diào)節(jié)。同時，從Co₃O₄-CoMoO₄的電荷密度差分布可以看出，電子在Co₃O₄-CoMoO₄的界面局部聚集，顯著地改變了其電子結(jié)構(gòu)，從而促進了Co₃O₄相與CoMoO₄相的協(xié)同作用。

之后，本文還通過計算IrO₂、IrO₂@Co₃O₄和IrO₂@Co₃O₄-CoMoO₄的態(tài)密度(DOS)以研究Mo對催化劑電子結(jié)構(gòu)的影響。研究后發(fā)現(xiàn)，IrO₂@Co₃O₄-CoMoO₄異質(zhì)結(jié)構(gòu)的費米能級附近的局域態(tài)高于IrO₂和IrO₂@Co₃O₄，這表明在OER過程中，氧化物異質(zhì)界面可以調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)，增強電子遷移率，實現(xiàn)快速的電子轉(zhuǎn)移。

此外，當引入Co₃O₄和Co₃O₄-CoMoO₄后，催化劑的d帶中心分別移至-1.6388和-1.5901?eV，而IrO₂的d帶中心則為-2.2534?eV，這表明吸附中間體與IrO₂@Co₃O₄-CoMoO₄表面的相互作用增強。更加重要的是，OER途徑的吉布斯自由能圖表明IrO₂與Co₃O₄-CoMoO₄耦合形成的異質(zhì)界面可以有效地調(diào)節(jié)O中間體在活性位點的吸附能，降低能壘，這與實驗中其具有高催化活性相一致。總之，本文的策略表明了氧化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑在酸性O(shè)ER中的潛在應(yīng)用。

Ultrasmall IrO₂ Nanoparticles Anchored on Hollow Co-Mo Multi-oxide Heterostructure Nanocages for Efficient Oxygen Evolution in Acid, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.145353.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145353.

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浙江大學(xué)Chem. Eng. J.：超小IrO2納米顆粒實現(xiàn)高效酸性析氧

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