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李玉良/蕙蘭Angew.：Pd-UNs/Cl-GDY中引入富缺陷結(jié)構(gòu)，顯著提高催化甲醇氧化活性

鈀(Pd)是催化甲醇氧化反應(yīng)中最有效的元素之一。Pd的催化性能高度依賴于其暴露的活性位點、原子排列和可調(diào)的電子結(jié)構(gòu)。然而，Pd催化劑由于對CO中間體具有較強的親和力，容易發(fā)生CO中毒，導(dǎo)致催化活性和穩(wěn)定性損失。

缺陷工程作為一種有效暴露催化劑活性位點的方法，可以極大地調(diào)節(jié)催化劑的表面結(jié)構(gòu)，從而調(diào)節(jié)中間體的吸附速率和反應(yīng)速率，顯著提高其催化活性。然而，在三維金屬催化劑中，目前還缺乏一種合成富缺陷結(jié)構(gòu)的有效策略，并且結(jié)合拉伸應(yīng)變、低配位數(shù)(CN)和富缺陷結(jié)構(gòu)尚未見報道。在三維金屬催化劑中引入富含缺陷的納米結(jié)構(gòu)，包括堆垛層錯(SFs)、臺階、邊緣、晶格畸變和孿晶界(TBs)，可能有助于協(xié)同實現(xiàn)高活性和穩(wěn)定性。

近日，中國科學(xué)院化學(xué)研究所李玉良和蕙蘭等通過在石墨烯中引入與sp-C鍵合的Cl元素，誘導(dǎo)了具有三維分支結(jié)構(gòu)的Pd-UNs/Cl-GDY中的富缺陷結(jié)構(gòu)(SFs、晶格畸變、臺階、邊緣和TBs)。實驗結(jié)果表明，所得的Pd-UNs/Cl-GDY催化劑顯著增強了甲醇氧化活性，其質(zhì)量活性(3.6 A mg_Pd^?1)和電流密度(363.6 mA cm^?2)分別比20% Pt/C增加了8.8倍和5.1倍；并且Pd-UNs/Cl-GDY催化劑也表現(xiàn)出強大的穩(wěn)定性，在2000個循環(huán)后仍保持95%的活性。

此外，原位FTIR譜進一步表明，具有高密度、低CN和拉伸應(yīng)變的Pd-UNs/Cl-GDY比Pd-NPs/GDY具有更高的CO氧化能力，能夠有效抑制催化活性位點的CO中毒。

密度泛函理論(DFT)計算表明，由于其富含缺陷的結(jié)構(gòu)在Pd-UNs/Cl-GDY中引起了較低的CN和拉伸應(yīng)變，顯著增強了氧化CO中間體的能力，進而增強了該催化劑的催化活性。更重要的是，研究人員通過誘導(dǎo)Cl與石墨烯中的sp-C鍵合，驗證了該方法的普遍性，其可以在面心立方和六方緊密排列的晶體催化劑(FH-NPs)(Pd、Cu、Ru、Rh、Er、Os、Pt和Au)中產(chǎn)生富缺陷結(jié)構(gòu)：富缺陷結(jié)構(gòu)的形成和特殊的原子排列進一步增強了活性。

綜上，該項研究不僅為FH-NPs的富缺陷工程提高其電催化活性提供了一條途徑，而且為高效電催化劑的合成提供了一條重要的策略。

Defect Rich Structure Activated 3D Palladium Catalyst for Methanol Oxidation Reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202308968

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