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氧還原反應(ORR)是燃料電池、金屬-空氣電池等電化學能量轉換系統的關鍵半反應之一。鉑等貴金屬是目前最高效的ORR催化劑，這也導致了多種基于Pt的納米材料和合金的開發，這些材料可以減少昂貴且稀缺的Pt的負載量。

然而，這些催化劑仍然難以確保在氧化條件下的長期運行穩定性，尤其是對于基于Pt的納米粒子(NPs)。過渡金屬氧化物(TMOs)，如鈣鈦礦，作為ORR催化劑的一種替代催化劑，已經引起了人們的廣泛研究興趣，但它們的催化活性和穩定性還遠不如Pt基催化劑。

基于此，韓國建國大學Hyuksu Han和成均館大學Sung Wng Kim(共同通訊)等人制備了由[Ti₂O]²⁺ 2e^–負載的帶負電荷的鉑納米粒子(Pt NP)，以實現超穩定的電催化ORR。

本文通過測試暴露于空氣中的a-TiO_x/[Ti₂O]²⁺ 2e^–、ea-Pt/a-TiO_x/[Ti₂O]²⁺ 2e^–和商業Pt/C(20wt.% Pt)催化劑的線性掃描伏安(LSV)曲線評估了制備的催化劑的電催化ORR活性。在a-TiO_x/[Ti₂O]²⁺ 2e^–上形成的帶負電荷的Pt NP顯著提高了催化劑的極限電流密度和半波電位(E_1/2)。值得注意的是，ea-Pt/a-TiO_x/[Ti₂O]²⁺ 2e^–催化劑的極限電流密度與商業Pt/C催化劑相當。之后，本文進一步研究了ea-Pt/a-TiO_x/[Ti₂O]²⁺ 2e^–催化劑的質量活性。

值得注意的是，在0.4 V電壓下，ea-Pt/a-TiO_x/[Ti₂O]²⁺ 2e^–的比活性(14.2 mA cm_pt^-2)和質量活性(3.1 |A| mg_pt^-1)比基準Pt/C催化劑分別高出89倍和31倍。此外，由a-TiO_x/[Ti₂O]²⁺ 2e^–的LSV曲線可知，起始電位在0.7 V左右，陰離子電子參與反應是明顯但卻緩慢的，導致帶負電荷的Pt NPs表面積累的多余電子的活化較慢，并在0.9 V下獲得的比活性(2.10 mA cm_pt^-2)比Pt/C(0.08 mA cm_pt^-2)高26倍，其質量活性(0.45 |A| mg_pt^-1)比Pt/C(0.05 |A| mg_pt^-1)高9倍。催化劑優異的催化性能應該與a-TiO_x/[Ti₂O]²⁺ 2e^–的強金屬-載體相互作用誘導產生的帶負電荷的Pt NP有關。

本文的研究結果表明，本文的這種前所未有的Pt納米顆粒在電子器件上顯示出強大的穩定性，即使在連續運行350小時后，其穩定性也能高達95%。基于Pt金屬與電子之間功函數的差異，自發的電荷轉移并導致Pt-skin結構積累了過量的電子，這是催化劑能實現超持久催化的原因。

值得進一步注意的是，本文制備的催化劑的比活性和質量活性比最近報道的Pt納米結構催化劑高了一個數量級以上。這種優異的催化性能在實際的AMEFC中得到了實現，引發了對商業燃料電池性能提升的進一步深入研究。由于由極低功函數的電子支撐的金屬納米材料原則上可以帶負電荷，因此這項工作為開發工業能源轉換中實用的異質結構電催化劑提供了合理的策略。

Negatively Charged Platinum Nanoparticles on Dititanium Oxide Electride for Ultra-durable Electrocatalytic Oxygen Reduction, Energy & Environmental Science, 2023, DOI: 10.1039/d3ee01211e.

https://doi.org/10.1039/D3EE01211E.

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?EES：Ti2O電極上帶負電荷的Pt納米粒子實現高效氧還原

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