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可再生電力日益增長的技術經濟競爭力和大氣中不斷增加的二氧化碳(CO₂)排放量促使人類重新思考循環能源和產物的方式，以實現封閉的碳經濟。為此，低溫電子驅動的二氧化碳還原(eCO₂R)利用可再生能源可以通過多個質子和電子轉移步驟生產大量的工業燃料和原料。

其中，甲烷(CH₄)的燃燒熱最高(55.5 MJ/kg)，以天然氣的形式可以提供全球24%的能量，這也使得eCO₂R-CH₄工藝成為實現碳中和的有效途徑。然而，缺乏合適的陰極催化劑阻礙了eCO₂R的商業可行性，它仍然面臨低選擇性(<60%)，低偏電流密度(<200 mA cm^-2)和CH₄形成的高過電位等問題。

基于此，多倫多大學Chandra Veer Singh、辛辛那提大學吳敬杰和萊斯大學Pulickel M. Ajayan(共同通訊)等人利用二維氮化碳(CN)基質，通過簡單的金屬離子交換過程，獲得了高密度(1.5% at%)的Cu-N₂型單原子位點。本文的研究策略也有效的提升了催化劑的CO₂還原性能。

本文在1 M KOH電解質中測試了Cu-PHI-5wt%和Cu-PTI-5wt%的電催化CO₂還原性能。對于這兩種催化劑，在-0.60 V到-0.65 V的低過電位范圍內，CO和H₂是主要的產物。

在這個低過電位范圍內，Cu-PHI的FE_H2(40-50%)特別高，而CO則是Cu-PTI的主要產物(FE_CO30-40%)。與Cu-PTI(無石墨化N)相比，在Cu-PHI上較高的總體產氫百分比可歸因于其結構中較高的有利于HER的N-C位點(NC₂-吡啶和NC₃-石墨結合)的百分比。

在-0.88 V和-0.84 V時，Cu-PHI和Cu-PTI的FE分別為54%和68%，Cu-PHI和CuPTI對應的CH₄偏電流密度(j_CH4)分別達到263和348 mA cm^-2，Cu-PTI的j_CH4在-0.86 V時最大可達395 mA cm^-2。除了生成CH₄，Cu-PHI和Cu-PTI還生成了C₂H₄，C₂H₅OH和CH₃COO^–等C₂產物。

然而，Cu-PHI在-0.81 V時的FE_C2為~13%，Cu-PTI在-0.71 V時的FE_C2為~10%。在-0.84 V下，Cu-PTI和Cu-PHI的eCO₂R→CH₄的轉換頻率(TOF)分別為1.14和0.56 s^-1，這與最近文獻中報道的一些最好的eCO₂R催化劑相當。

綜上所述，本文使用了一種簡單的金屬離子交換過程，在二維CN基體、PHI和PTI上，將高位點密度的單原子Cu均勻的分散在納米微孔中。與理論計算相印證的詳細光譜研究揭示了三角形CN孔頂點處的CuN₂型配位環境及其各自的電子態。

通過對兩種基質中Cu的負載量進行優化，本文的得到了性能最優異的Cu-PHI和Cu-PTI催化劑，而且其性能超過了許多最先進的催化劑。本文的廣泛的eCO₂R控制研究和詳細的結構-活性研究合理化揭示了兩種催化劑相對eCO₂R性能的重要催化見解。

最重要的是，AC-HAADF-STEM表征和第一性原理計算表明了納米孔內超過鍵距的多個相鄰Cu位點的存在和熱力學可行性，有利于協同催化。在PTI中，三角形的9N孔尺寸導致了更強的Cu-N結合能，通過協同催化改變反應的能量分布和PLS能量，從而產生更高的催化活性。總之，本文對Cu-CN SACs的研究從基礎和性能層面推進了eCO₂R到CH₄的過程。

Cooperative Copper Single Atom Catalyst in Two-dimensional Carbon Nitride for Enhanced CO₂ Electrolysis to Methane, Advanced Materials, 2023, DOI: 10.1002/adma.202300713.

https://doi.org/10.1002/adma.202300713.

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