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孫學(xué)良/孫潤倉/高雪潔/姜明Carbon Energy：Pt-Co雙單原子催化劑助力Li-S電池的超快動力學(xué)

鋰硫（Li-S）電池的應(yīng)用仍然受到從多硫化物到Li₂S的緩慢轉(zhuǎn)化動力學(xué)的限制。盡管有多種單原子催化劑（SAC）可用于改善轉(zhuǎn)化動力學(xué)，但Li-S電池的硫氧化還原動力學(xué)仍然不夠快。

圖1.?材料制備及表征

加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良、大連工業(yè)大學(xué)孫潤倉、高雪潔、安徽大學(xué)姜明等采用ALD方法在摻氮碳納米管（NCNT）表面成功沉積了雙單質(zhì)（Pt和Co）單原子催化劑（Pt&Co@NCNT），以抑制穿梭效應(yīng)并協(xié)同改善多硫化物到Li₂S的相互轉(zhuǎn)化動力學(xué)。

研究顯示，得益于雙位點(diǎn)SAC的催化吸附協(xié)同效應(yīng)，S/Pt&Co@NCNT電極中液態(tài)Li₂S_x向固態(tài)Li₂S的轉(zhuǎn)化動力學(xué)得到了改善，穿梭效應(yīng)也得到了抑制。因此，使用S/Pt&Co@NCNT電極組裝的電池不僅提高了硫的利用率，還增強(qiáng)了循環(huán)性能的穩(wěn)定性。

圖2.?Li-S電池性能

特別是，與其他樣品相比，S/Pt&Co@NCNT在電流密度為1.3 mA cm^-2時(shí)的初始容量輸出最高，為1460.9 mAh g^-1，循環(huán)100次后仍保持在1185.5 mAh g^-1。此外，即使在3 mA cm^-2的高電流密度下循環(huán)500次，每次循環(huán)的容量衰減率也僅為0.12%，庫倫效率超過97.7%。X射線吸收近邊緣結(jié)構(gòu)（XANES）測試結(jié)果驗(yàn)證了雙位點(diǎn)SAC增強(qiáng)了液態(tài)Li₂S_x與固態(tài)Li₂S之間的可逆轉(zhuǎn)換。

密度函數(shù)理論（DFT）計(jì)算也證明了S/Pt&Co@NCNT電極的結(jié)構(gòu)，與對比樣品相比，S/Pt&Co@NCNT的Li₂S_x轉(zhuǎn)換自由能更高，固態(tài)Li₂S的分解能更低。這項(xiàng)研究為促進(jìn)硫氧化還原動力學(xué)以實(shí)現(xiàn)超倍率Li-S電池開辟了一個(gè)新方向。

圖3.?K邊緣XANES表征和不同載體上硫物種轉(zhuǎn)化的示意圖

Dual-single-atoms of Pt–Co boost sulfur redox kinetics for ultrafast Li–S batteries. Carbon Energy 2023. DOI: 10.1002/cey2.422

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