欧美日韩精品一区二区在线视频,日韩午夜欧美精品一二三四区,婆婆和我的狗老公怎么相处

復旦大學徐昕/張波Nature子刊：Pd摻雜Cu催化劑高選擇性的將CO轉化為正丙醇

正丙醇是一種具有廣泛用途的有前景的化學品，例如作為制藥工業的原料和燃料。預計到2027年，其年全球市場規模將達到10.6億美元。目前，正丙醇通常是通過丙醛的催化加氫步驟，然后由乙烯和一氧化碳(CO)進行熱羰基化反應來制備。

或者，它可以直接通過電化學CO還原反應(CORR)產生，這也提供了一種有前景的方法來實現封閉的碳循環。先前的報告表明，銅(Cu)是唯一的催化劑，可以使^*CO中間體在CORR中偶聯形成多碳(C₂₊)產物。然而，在Cu表面合成正丙醇仍然面臨法拉第效率低(FEs<40%)、反應速率低和穩定性差等問題，這嚴重限制了其工業應用。

基于此，復旦大學徐昕和張波(共同通訊)等人引入了一種“原子尺寸失配”策略來調節活性位點，并通過簡單的方法合成出了Pd摻雜Cu催化劑，該催化劑在具有豐富的Pb原子晶界的同時還能實現高效的CORR。

本文的研究結果表明，純Cu催化劑上的主要產物是C₂(乙醇、乙酸酯和乙烯)，在負電位(-0.88 V)下，正丙醇FE最高為28±2%，高于Pb-Cu催化劑。在-0.58~-0.98 V范圍內，Pb-Cu電極上的正丙醇FEs明顯增強，電流密度達到38±2 mA cm^-2，是Cu電極(-0.68 V)的2倍。此外，與純Cu電極相比，Pb-Cu催化劑上正丙醇在總多碳產物中的FE比在-0.68 V時提高了2倍。

值得注意的是，與Cu催化劑相比，Pb-Cu催化劑上C₂₊產物的總FEs相似。因此本文提出，在Pb-Cu催化劑上增加的低配位位點提高了表面^*CO的覆蓋率，并提高了C₁-C₂偶聯從C₂到C₃形成途徑的機會。之后，本文還評估了商業Cu納米粒子(Com-Cu)的CORR性能。與Com-Cu相比，本文的Cu催化劑對包括正丙醇在內的C₂₊產物顯示出更高的選擇性。這與以前的報道一致，OD-Cu可以通過增加局部^*CO濃度來促進C₂₊的形成。

之后，本文比較了^*CO在Pb-Cu表面和在Cu(211)表面上的結合強度。計算后發現，Cu(211)表面有兩種^*CO結合類型，在Pb-Cu表面，有各種類型的^*CO結合，一般比Cu(211)表面的^*CO結合更強。這些結果也與TPD的結果一致，其中摻雜Pb的Cu比未摻雜的Cu顯示出更多的^*CO脫附峰和更強的^*CO結合強度。在Pb-Cu表面的高覆蓋度下，較強的^*CO結合強度有助于在工作條件下保持所需的高^*CO覆蓋率。

總之，結合本文的實驗和理論計算的結果，本文將這種高正丙醇選擇性歸因于豐富的Pb-富Cu-晶界位點，不同結構的強CO吸附，從而有效地實現高表面CO覆蓋率。此外，Pb-Cu表面在反應過程中具有柔性和自適應性，因此催化劑也保持了良好的C-C偶聯能力。合成的Pb-Cu催化劑的獨特性質促進了C₃選擇性的形成。綜上所述，這項工作的發現可能為CO→正丙醇電合成的催化劑設計以及CO₂RR和CORR的工業應用提供新的思路。

Pb-rich Cu Grain Boundary Sites for Selective CO-to-n-propanol Electroconversion, Nature Communications, 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-40689-w.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-40689-w.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/09/29/765ade3ef4/

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

復旦大學徐昕/張波Nature子刊：Pd摻雜Cu催化劑高選擇性的將CO轉化為正丙醇

相關推薦