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謝科予/沈超EnSM：有利的表面工程實現(xiàn)穩(wěn)定的高能量密度單晶正極

單晶富鎳正極活性材料（CAMs）被認為是具有良好循環(huán)穩(wěn)定性和安全性的高能量密度鋰離子電池（LIBs）的候選材料，因為它們的無晶界特性有效地緩解了多晶對應(yīng)材料中晶間微裂縫的結(jié)構(gòu)退化。

然而，它們的實際應(yīng)用不僅受到鋰擴散動力學(xué)遲緩、表面重建和反復(fù)循環(huán)時寄生正極/電解質(zhì)界面反應(yīng)的影響，而且在儲存和制漿過程中還會遇到化學(xué)不穩(wěn)定性。

圖1 材料制備及表征

西北工業(yè)大學(xué)謝科予、沈超等通過原位修飾工藝在單晶LiNi_0.90Co_0.05Mn_0.04Al_0.01O₂（SC-NCMA）CAM表面構(gòu)建了均勻的LiAlO₂/Li₃PO₄梯度摻雜保護層（LAP修飾），以緩解這些內(nèi)在的不穩(wěn)定性問題。

LiAlO₂和Li₃PO₄作為典型的具有Li⁺傳導(dǎo)性的表面涂層，可以有效地促進Li⁺在單晶顆粒之間的傳輸，阻礙界面上的寄生反應(yīng)。同時，由于Al³⁺的高溶解度和優(yōu)越的Al-O鍵能，在高溫煅燒過程中，Al³⁺可以很好地融入富鎳正極材料的母晶格中，并伴隨著均勻的LiAlO₂涂層，顯著改善涂層與體相之間的界面相容性。

此外，由PO₄^3-多陰離子和Li₂O/LiOH之間的界面化學(xué)反應(yīng)形成的Li₃PO₄不僅由于熔融Li₃PO₄的良好潤濕性而實現(xiàn)了在單晶顆粒表面的緊密覆蓋，而且還完美地降低了表面殘余鋰。

因此，表面的Li₃PO₄涂層能夠形成穩(wěn)定的正極/電解質(zhì)相，從而防止正極在液態(tài)電解質(zhì)溶液中或空氣儲存過程中發(fā)生有害的副反應(yīng)。

圖2 基于不同正極的電池性能

這種有利的表面工程大大減少了Li⁺/Ni²⁺的混合，抑制了寄生的副反應(yīng)和表面相變，并明顯改善了Li⁺擴散動力學(xué)。因此，與SC-NCMA相比，LAP改性的SC-NCMA表現(xiàn)出卓越的循環(huán)性能，在4.5V的高電壓和1C條件下循環(huán)200次后，容量保持率為74.4%。

此外，表面殘留鋰的減少、流變性能的改善和電化學(xué)性能的良好保持進一步證實了改性后其在空氣中儲存性能的增強。這項工作為單晶富鎳正極的改性提供了一種有效的策略，進一步加速了其實際應(yīng)用。

圖3 電化學(xué)性能和XPS研究

Advantageous Surface Engineering to Boost Single-Crystal Quaternary Cathodes for High-Energy-Density Lithium-Ion Batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102879

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