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成果簡介

超小型CsPbBr₃鈣鈦礦量子點（PQDs）作為一種極具潛力的藍色發光材料，在全彩顯示和照明應用中備受期待，但其效率低下和環境穩定性差阻礙了其廣泛應用。基于此，吉林大學于吉紅院士和李激揚教授（共同通訊作者）等人報道了一種“斷裂-修復”策略，將單分散的超小CsPbBr₃ PQDs嚴格限制在沸石分子篩（W-S-1）中。該策略通過高溫蒸發法將CsPbBr₃ PQDs引入沸石分子篩中，其中鈣鈦礦前驅體破壞沸石分子篩骨架，然后利用氨基酸和硅烷固定損壞的骨架并將鈣鈦礦量子點（PQDs）鎖定在基質內。

通過調節合成條件來控制CsPbBr₃的生長，作者在沸石分子篩中獲得了尺寸為2 nm的超小PQDs，發射中心為460 nm，量子產率高達76.93%。更重要的是，PQDs@W-S-1復合材料表現出水誘導的可逆光致發光，這是由氨基酸和PQDs之間的動態配位促進的，實現了增強的水穩定性（在水溶液中14天）。本研究為水穩性藍光鈣鈦礦復合材料的合成提供了一個新的視角，在照明領域具有潛在的應用前景。

研究背景

鈣鈦礦量子點（PQDs）具有獨特的尺寸依賴性光電特性，其中全無機CsPbX₃（X=Cl、Br或I）PQDs具有良好的光電特性。目前，所有具有穩定的綠色和紅色熒光發射的無機PQDs都實現了近100%的PLQY，但由于相融合不可控和尺寸調節困難，藍光效率有待進一步提高。Cl-Br混合鈣鈦礦在電場作用下容易發生鹵化物偏析，導致光譜移位。

實現藍色發射CsPbX₃的另一個可行策略是尺寸工程，其中小于5 nnm的PQDs被證明具有挑戰性，使用傳統的膠體合成方法生產。在組裝成半導體固體的過程中，表面配體很容易在配體交換中丟失，從而進一步增加了多分散性。

在多孔基質中，具有寬孔徑（2-50 nm）的介孔材料可以容納各種PQDs，并調節其尺寸、組成和發光。對比介孔材料，沸石分子篩的無機骨架完全由TO₄四面體（T表示Si、Al或P等）構建，在制備超穩定PQDs方面具有優越的熱/化學穩定性。此外，它們的窄孔徑（<2 nm）為約束生長的超小PQDs提供了發射高效藍色發射的可能性。然而，由于CsCl和PbCl₂在有機溶劑中的溶解度較低以及混合鹵素相分離，藍色PQDs仍然難以實現。此外，在PQDs的包封/生長過程中，沸石分子篩的骨架通常會受到部分破壞，因此在沸石分子篩中尚未實現具有穩定藍色發射的單分散PQDs。

圖文導讀

合成與表征

作者采用摻雜鎢的硅石-1沸石分子篩（W-S-1）作為基體，通過簡單的高溫蒸發方法限制CsPbBr₃量子點在其納米空間內的生長。原因如下：（1）W-S-1分子篩缺陷少，孔隙均勻，高溫（1000 ℃以上）時骨架穩定；（2）作為客體平衡離子，W-S-1通道中的Na⁺具有親水性，有利于極性金屬鹽在高溫蒸發過程中進入沸石孔隙；（3）由于W-S-1的孔徑有限，擴散的限制，通過溶液或熱注射的方法很難得到目標復合材料。

因此，高溫蒸發是將所有無機鈣鈦礦前驅體限制在沸石分再試試通道中的最佳方法。通過調節反應條件和鈣鈦礦前驅體的量，可以將W-S-1沸石分子篩中CsPbBr₃量子點的尺寸從2 nm調節到6 nm。通常，鈣鈦礦前驅體的量越多，加熱時間越短，有利于大量鈣鈦礦前驅體停留在沸石分子篩基質中，可能是由于在基質中形成了大尺寸的量子點。

圖1. 合成路徑和形貌

圖2. 在不同條件下的形貌和光學性質

發光性能和水穩定性

在400 nm的激發下，該復合材料發出強烈的深藍色光，發射峰在460 nm左右。在紫外光的激發下，CsPbBr₃@W-S-1粉末的發射由藍色變為藍綠色（熱水蒸氣中1h），再變為綠色（熱水蒸氣中24 h）。隨著在水蒸氣中暴露時間的延長，綠色熒光峰逐漸增大，在完全水化CsPbBr₃@W-S-1時達到最大值。結果表明，沸石基體中的CsPbBr₃量子點在水蒸氣的作用下會發生晶體合并，形成大尺寸的量子點，導致發光紅移。

CsPbBr₃@W-S-1復合材料在水中浸泡后，熒光發射立即紅移至480 nm。在水中浸泡一周后，熒光強度大大增強，紅移至490 nm。在水中浸泡一個月后，復合材料的發射光譜向510 nm偏移，熒光強度進一步提高。作者推測在水分子的誘導下，兩個或多個小尺寸CsPbBr₃量子點會逐漸聚集在沸石分子篩的通道孔中，而不是在沸石分子篩表面。

圖3. 光學性能和水合過程

封裝增強性能

根據FTIR光譜發現，對比初始CsPbBr₃@WS-1復合材料，修飾后的復合材料（改性CsPbBr3@W-S-1）中存在明顯的氨基酸振動峰，表明密封后的復合材料中存在氨基酸。改性CsPbBr₃@W-S-1復合材料表現出輕微的紅移發射，但對比初始CsPbBr₃@W-S-1復合材料，QY顯著增強。

在四種不同尺寸量子點CsPbBr₃@W-S-1復合材料中，獲得了PLQY為39.3%的深藍色發射復合材料和QYs高達76.9%的天藍色發射復合材料，優于大多數報道的藍色發射CsPbBr₃ PQDs。結果表明，氨基酸可以通過與鹵素空位配合鈍化CsPbBr₃量子點的表面缺陷，從而提高輻射復合率，提高發光效率。

在水中浸泡24 h后，改性CsPbBr3@W-S-1復合紅的熒光發射位移到484nm，當浸泡時間延長到14天以上時，熒光發射不變。同時，從復合材料中去除水后，恢復了以468 nm為中心的初始藍色熒光發射。

圖4. 氨基酸修飾和硅烷化修飾的CsPbBr₃@W-S-1復合材料

圖5. 改性CsPbBr₃@W-S-1復合材料的水穩定性

文獻信息

Ultrasmall Water-stable CsPbBr₃ Quantum Dots with High Intensity Blue Emission Enabled by Zeolite Confinement Engineering. Mater. Horiz., 2023, DOI: 10.1039/D3MH01092A.

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