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鹵化物固態電解質（SE）因其良好的離子導電性和優異的高壓穩定性而備受關注。然而，它們的結構與性能之間的關系仍然是個謎。

圖1.?不同的運輸場景取決于離子和空位的濃度

加拿大西安大略大學孫學良院士、馬里蘭大學莫一非、國聯汽車動力電池研究院有限責任公司王建濤等通過等價鋯（Zr）置換精確調整了Li_3-xLu_1-xZr_xCl₆ (0<x<1) 固溶體的化學成分和晶體結構，并厘清了鋰離子含量和空位含量對其離子電導率的影響。

研究發現，與以往的理解不同，鋰離子及其空位含量在陰離子亞晶格中的平衡，而不是等價置換引起的結構變化，是提高離子電導率的原因，尤其是在六方緊密堆積（hcp）陰離子框架中，因為結構變化帶來了堆疊斷層，阻礙了離子沿c方向的傳輸。

圖2.?LLZC固溶體中鋰離子和空位含量的定制及其電化學性能

根據這一機制，當鋰離子含量等于空位含量時，Li_2.5Lu_0.5Zr_0.5Cl₆的離子導電率最高，活化能最低。此外，等價取代可增強鹵化物固態電解質的氧化穩定性，但會降低其還原穩定性。通過采用Li_2.5Lu_0.5Zr_0.5Cl₆作為固態電解質，基于無鈷LiMn₂O₄的全固態電池在0.3C下穩定循環1000次，容量衰減可忽略不計。

從這項研究中獲得的機理啟示將有助于設計出具有最高離子電導率的固態鹵化物電解質以及更安全、更可持續的儲能系統。

圖3.?無鈷全固態電池的電化學性能

New Insights into Aliovalent Substituted Halide Solid Electrolytes for Cobalt-Free All-Solid-State Batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee01119d

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?孫學良/莫一非/王建濤EES：對異價取代鹵化物固態電解質的新認識

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