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?廈大JACS：亞單層SbOx起大作用，顯著提升PtPb/Pt對(duì)甲酸直接氧化的催化活性

直接甲酸燃料電池(DFAFC)具有能量密度高、氧化動(dòng)力學(xué)快、燃料交叉溫和、可用性廣等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是一種很有前途的能源裝置。然而，對(duì)于其陽(yáng)極甲酸氧化反應(yīng)(FAOR)，大多數(shù)報(bào)道的鉑(Pt)基催化劑存在質(zhì)量活性低和抗中毒能力差的問(wèn)題。

此外，反應(yīng)過(guò)程中生成的一氧化碳由于與Pt具有較強(qiáng)的結(jié)合能力，占據(jù)了Pt基催化劑的活性中心，直接導(dǎo)致了Pt基催化劑的失活。因此，開(kāi)發(fā)活性高、穩(wěn)定性好、抗中毒的鉑基催化劑是提高FAOR效率、促進(jìn)DFAFC實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵。

近日，廈門大學(xué)卜令正和黃小青等在金屬間化合物Pt-Pb/Pt納米片表面構(gòu)建了亞單層氧化銻催化劑(PtPb/Pt@sub-SbO_x NP)用于增強(qiáng)FAOR。表面亞單層SbO_x與金屬間化合物的結(jié)合使得它們表現(xiàn)出優(yōu)異的FAOR性能: PtPb/Pt@sub-SbO_x納米粒子的FAOR比活性和質(zhì)量活性(28.7 mA cm^-2和7.2 A mg_Pt^-1)分別比商業(yè)Pt/C高151和60倍；

此外，該催化劑在恒定電壓下連續(xù)運(yùn)行7000秒后仍然保持最高的電流，并且經(jīng)過(guò)穩(wěn)定性測(cè)試后，其結(jié)構(gòu)沒(méi)有發(fā)生明顯變化，表明PtPb/Pt@sub-SbO_x NP具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

相應(yīng)的XPS和XAS結(jié)果共同表明，亞單層SbO_x能有效地影響Pt的局部配位環(huán)境，電子從Pb和Sb向Pt的轉(zhuǎn)移和連續(xù)Pt中心的還原促進(jìn)了HCOOH的直接脫氫；同時(shí)，更活躍的Pt位點(diǎn)的產(chǎn)生極大地提高了FAOR的性能。此外，原位紅外光譜和對(duì)甲酸氧化過(guò)程的動(dòng)力學(xué)研究進(jìn)一步證實(shí)了亞單層SbO_x能夠抑制CO的生成并促進(jìn)脫氫過(guò)程，進(jìn)一步增強(qiáng)了PtPb/Pt@sub-SbO_x NPs的FAOR性能。

總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)研究證明，通過(guò)在金屬間化合物表面構(gòu)建亞單層結(jié)構(gòu)能夠有效提升FAOR性能，這為開(kāi)發(fā)先進(jìn)的FAOR催化劑提供了指導(dǎo)。

Sub-Monolayer SbO_x on PtPb/Pt Nanoplate Boosts Direct Formic Acid Oxidation Catalysis. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c04580

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