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朱向東/王少彬Nature子刊：快速自熱合成鐵基納米材料，增強(qiáng)高級(jí)氧化去除難降解有機(jī)物

土壤和水的有機(jī)污染嚴(yán)重威脅人類健康，利用金屬催化氧化劑(過硫酸鹽)產(chǎn)生高活性氧物種(如羥基自由基)的高級(jí)氧化技術(shù)(AOP)，被認(rèn)為是解決日益嚴(yán)重的有機(jī)污染問題的有效方法。鐵基催化劑在高級(jí)氧化法廢水處理中具有廣闊的應(yīng)用前景，但這些材料的制備往往涉及復(fù)雜和能源密集的合成。此外，由于制備條件的固有限制，實(shí)現(xiàn)催化劑的全部潛力具有挑戰(zhàn)性。

因此，開發(fā)有效的鐵基催化劑制備方法對(duì)于通過AOP處理廢水中的有機(jī)污染物起著至關(guān)重要的作用。

近日，復(fù)旦大學(xué)朱向東和阿德萊德大學(xué)王少彬等開發(fā)了一種軟碳輔助閃速焦耳加熱(FJH)技術(shù)，通過快速升溫、電擊、冷卻等步驟，將低品位鐵礦和軟碳同時(shí)轉(zhuǎn)化為嵌入薄層石墨烯中的富電子納米Fe⁰/FeS異質(zhì)結(jié)構(gòu)(Fe⁰/FeS/C)，并比較了它們?cè)诟呒?jí)氧化反應(yīng)和常規(guī)熱解反應(yīng)中的催化性能。

具體而言，該工藝能源效率高，消耗的能源比常規(guī)熱解少34倍；密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果表明，F(xiàn)JH誘導(dǎo)的富電子納米Fe⁰/FeS異質(zhì)結(jié)嵌入石墨烯中，與過硫酸鈉(PDS)形成雙齒雙核結(jié)構(gòu)，提高了電子轉(zhuǎn)移能力和O-O鍵長(zhǎng)，有利于難降解有機(jī)物的去除。

在AOP試驗(yàn)中，氯霉素(CAP)通過過硫酸鈉(PDS)的催化活化而降解。其中，F(xiàn)e-C-FJH的去除率最高可達(dá)94.1%，并且軟碳基質(zhì)顯著提高了CAP去除效率，因?yàn)檐浱蓟|(zhì)(水熱炭)有助于產(chǎn)生高溫以增強(qiáng)前體的自加熱。同時(shí)，F(xiàn)e-C-FJH 比傳統(tǒng)方法制備的純Fe催化材料或復(fù)合物具有更高的CAP去除效率，這進(jìn)一步說明了FJH技術(shù)的優(yōu)勢(shì)。此外，研究人員進(jìn)一步研究了FJH功率對(duì)Fe⁰/FeS/C催化降解氯霉素性能的影響。

結(jié)果表明，隨著功率和焦耳熱的增加，氯霉素的降解效率顯著提高。高功率可以誘導(dǎo)強(qiáng)烈的FJH反應(yīng)，而較低的功率不能提供足夠的焦耳熱來打破Fe-S鍵，剝離碳化的基底，形成納米Fe⁰/FeS異質(zhì)結(jié)和薄層石墨烯。綜上，該項(xiàng)工作證明FJH工藝可以克服傳統(tǒng)的缺點(diǎn)，為開發(fā)一系列更有效的鐵基AOP材料開辟一條新的途徑。

Rapid Self-heating Synthesis of Fe-based Nanomaterial Catalyst for Advanced Oxidation. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40691-2

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