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磷酸鐵鋰（LiFePO₄）因其低成本和高循環(huán)穩(wěn)定性而被廣泛用作儲能鋰離子電池（LIBs）的正極材料。然而，LiFePO₄的低理論比容量使其初始容量損失更令人擔(dān)憂。因此，在LiFePO₄基LIBs的能量密度和/或壽命延長方面，通過預(yù)鋰化和在LiFePO₄中應(yīng)用犧牲性富鋰添加劑來進(jìn)行鋰補(bǔ)償迫在眉睫。

中科院物理所王兆翔、王雪鋒、國家納米中心高玉瑞等通過電化學(xué)和化學(xué)方法對LiFePO₄進(jìn)行了預(yù)鋰化，并在初始充電容量和循環(huán)穩(wěn)定性等電化學(xué)評估的基礎(chǔ)上證明了其可行性。

圖1 電化學(xué)預(yù)鋰化及電化學(xué)性能評價

具體而言，這項工作在不降低LiFePO₄電化學(xué)和機(jī)械性能的情況下，以化學(xué)和電化學(xué)方式將鋰離子預(yù)嵌入在商用LiFePO₄中。結(jié)果，在預(yù)鋰化的LiFePO₄中獲得了25–30 mAh g^?1的額外鋰離子提取容量，這足以補(bǔ)償全電池中初始循環(huán)中損失的鋰。同時，預(yù)鋰化的LiFePO₄電極的循環(huán)性能和空氣穩(wěn)定性與未預(yù)鋰化制備的電極片相當(dāng)。

圖2 SEI形成及其對鋰離子擴(kuò)散的影響

基礎(chǔ)研究表明，預(yù)嵌入的鋰離子占據(jù)了LiFePO₄中的八面體Fe位和四面體P位，此外，在首次充電后，由預(yù)嵌入鋰引起的輕微結(jié)構(gòu)變化得以恢復(fù)。進(jìn)一步的評價表明，化學(xué)預(yù)鋰化僅略微影響其機(jī)械性能（電極的拉伸強(qiáng)度、LiFePO₄從鋁集流體的剝離強(qiáng)度等）。總體而言，這項工作證明了LiFePO₄中化學(xué)和電化學(xué)預(yù)鋰化的可行性，并為進(jìn)一步提高LiFePO₄基鋰離子電池的能量密度和/或延長其壽命開辟了新途徑。

圖3 化學(xué)預(yù)鋰化及其對電極的影響

Feasibility of Prelithiation in LiFePO4. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210032

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物理所/國家納米中心AFM：LiFePO4預(yù)鋰化的可行性評估

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