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石榴石型Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）固態電解質（SE）對全固態鋰金屬電池應用顯示出具有吸引力的離子導電性能。然而，與鋰金屬電極接觸的LLZO（電）化學穩定性對于開發實用電池來說并不令人滿意。

三星綜合技術院Sung-Kyun Jung、Hyeokjo Gwon等證明了在石榴石型LLZO中通過在Zr位點加入五種摻雜物而實現了熵驅動的立方相穩定。

圖1 無空位形成的穩定立方相

基于XRD、中子衍射（ND）和ICP測量和分析，作者發現多組分高熵石榴石可以在環境溫度下穩定立方相，其中恒定鋰含量為7.0，這與傳統的空位驅動立方相石榴石化合物不同（鋰含量?≤?6.6）。此外，作者檢測到熵驅動立方相的成核在400℃的低溫下開始?，這表明低溫合成的可能性。對于石榴石體系，這些高熵效應，如高溫相的穩定和相形成溫度的降低，可能是由影響總熵中的電子或電子構型貢獻的各種微觀狀態的分布引起的，而不是常見的高熵合金中觀察到的聲子振動和構型熵，因此需要進一步深入研究。

此外，在動力學方面，與鋰含量相對較低的石榴石相比，熵驅動的立方相石榴石對鋰金屬表現出優異的還原穩定性，并且在不轉變為四方相的情況下保持了高鋰量。更重要的是，與固態電解質的體相離子電導率相比，還原穩定性和界面電阻的增加被相對忽略，因為總電阻主要由大多數固態電解質的低體相離子電導率和大多數電池幾何形狀中相對較大的厚度/面積比決定。然而，考慮到能量密度，應該需要厚度≤100 μm的薄固體電解質，并且在這種情況下界面電阻在總電阻中的比例變得更加顯著。

圖2 Li/Li對稱電池性能

就石榴石體系中的鋰化學勢而言，作者證實通過增加鋰化學勢可改善其還原穩定性，這形成了穩定的界面并抑制了缺氧界面（ODI）層的形成。這一觀察結果為今后的研究提供了ODI層的形成與枝晶成核之間的相關性的線索。此外，高熵石榴石可以提供一個平臺，通過允許獲得 Li > 6.6 組成的立方相石榴石，從而進一步了解控制鋰離子電導率的基本參數及其在鋰填充環境中的相關性，由于立方相的相不穩定性，目前在實驗上證明這一點具有挑戰性。

總的來說，目前的研究表明，通過在一個晶體學上等同的位置引入多種摻雜物來增加熵的策略可以應用于復雜的系統，如石榴石固態電解質，這有助于進一步了解材料特性，同時發現表現出意想不到特性的新型材料。

圖3 準固態Li||NCM111電池的性能

Unlocking the hidden chemical space in cubic-phase garnet solid electrolyte for efficient quasi-all-solid-state lithium batteries. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-35287-1

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?三星Nature子刊：穩定立方相石榴石固態電解質助力準固態鋰電

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