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鋰硫（Li-S）電池在實現超越鋰離子電池的實際高能量密度方面具有很大的前景。貧電解質條件是實現高能量密度鋰電池的先決條件，盡管性能有所提高，但對貧電解質條件下硫正極動力學的基本理解仍然不足，特別是導致性能下降的關鍵動力學限制因素。

因此，貧電解質條件下硫正極的關鍵動力學限制因素仍然存在爭議，需要綜合動力學分析，找到關鍵的動力學限制因素，指導實際條件下合理的動力學推廣策略設計和電池性能提升。

在此，北京理工大學黃佳琦教授與李博權副研究員團隊對硫正極的極化進行了系統解耦，以確定貧電解質條件下鋰硫電池中的關鍵動力學限制因素。

具體而言，作者開發了一種電化學阻抗譜組合恒電流間歇滴定技術方法，將正極極化解耦為活化、濃度和歐姆部分。其中，隨著電解質與硫比（E/S比）的降低，硫化鋰成核過程中的活化極化成為主導極化，并且界面電荷轉移動力學緩慢是貧電解質條件下電池性能下降的主要原因。

因此，作者提出了一種雙（氟磺酰）亞胺鋰電解液來降低活化極化，采用該電解質的Li-S電池在0.2 C時，在低E/S比為4 μL mg?1的情況下提供了985 mAh g^?1的放電容量。

圖1. 不同E/S比下硫正極放電過程的熱力學和動力學

具體而言，本工作報道了貧電解質鋰電池硫正極動力學的關鍵動力學限制因素是通過對工作條件下的動力學極化解耦確定的。

作者采用EIS-GITT方法將硫正極放電時的總η解耦為η_ac、η_con和η_ohm，并對不同E/S比條件下的正極動力學進行了系統評價。隨著電解質體積的減小，Li₂S成核過程的總η最大。η_ac是Li₂S成核階段的關鍵動力學限制因素，是導致貧電解質鋰電池動力學遲緩和性能下降的主要原因。

為了解決上述問題，使用LiFSI鋰鹽代替傳統的LiTFSI，使用LiFSI的電解質有效地改善了貧電解質Li-S電池的緩慢正極動力學。

使用LiFSI電解質的鋰電池在整個放電過程中η_ac明顯降低，放電容量為985 mAh g^?1, E/S比為4 μL mg^?1，電流密度為0.2 C。研究表明，LiPSs的界面電荷轉移是關鍵的動力學限制過程，而η_ac是貧電解質Li-S電池的關鍵動力學限制因素。總之，本文提出的EIS-GITT極化解耦方法有助于理解實際工作條件下的電極過程。

圖2. 使用LiFSI電解質的貧電解質鋰電池的動力學評價和電池性能

Cathode Kinetics Evaluation in Lean-Electrolyte Lithium–Sulfur Batteries,?Journal of the American Chemical Society?2023?DOI:10.1021/jacs.3c02786

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黃佳琦/李博權JACS：貧電解質鋰硫電池中正極動力學的評估

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