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有機(jī)電極材料緩慢的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定限制了水系鋅有機(jī)電池性能的進(jìn)一步提升。

在此，中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所張新波研究員、黃崗研究員&東北師范大學(xué)謝海明教授團(tuán)隊(duì)合成了一種帶有惰性羥基的Z折疊羥基聚合物聚四氟氫醌(PTFHQ)，該聚合物可以通過原位活化過程部分氧化為活性羰基，然后進(jìn)行Zn²⁺的儲(chǔ)存/釋放。

在活化的PTFHQ中，羥基和S原子擴(kuò)大了電化學(xué)活性羰基附近的電負(fù)性區(qū)域，增強(qiáng)了其電化學(xué)活性。同時(shí)，殘留的羥基可以充當(dāng)親水基團(tuán)，增強(qiáng)電解液的潤(rùn)濕性，同時(shí)保證電解液中聚合物鏈的穩(wěn)定性。

張新波/黃崗/謝海明Angew.：高性能水系有機(jī)鋅電池羥基聚合物正極的原位電化學(xué)活化

圖1. PTFHQ-A在2 M Zn（CF₃SO₃）₂中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)分析

具體而言，本文設(shè)計(jì)了一種羥基聚合物PTFHQ作為構(gòu)建高性能水系有機(jī)鋅電池的電極材料。在PTFHQ中，羥基可以通過原位電化學(xué)活化過程部分轉(zhuǎn)化為羰基，并通過烯醇化作用參與Zn²⁺的儲(chǔ)存/釋放。同時(shí)，剩余的羥基可以增加聚合物在弱酸水溶液中的穩(wěn)定性，并通過加速離子擴(kuò)散增強(qiáng)電極的電解質(zhì)潤(rùn)濕性。

最重要的是，PTFHQ-A的多官能團(tuán)組成構(gòu)成了更大的電負(fù)性區(qū)域，使得Zn²⁺與暴露的活性位點(diǎn)充分配合。

得益于這些優(yōu)勢(shì)，再加上Z型折疊結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性和靈活性，PTFHQ-A在0.1 A g^-1時(shí)的比容量為215 mAh g^-1，在20 A g^-1時(shí)的容量保持率為91%，并且具有顯著的循環(huán)穩(wěn)定性(在3000次循環(huán)中容量保持率為92%)。

總之，該工作擴(kuò)展了對(duì)有機(jī)鋅電池反應(yīng)機(jī)理的理解，并為聚合物高效存儲(chǔ)Zn²⁺提供了新的設(shè)計(jì)方向。

圖2. PTFHQ-A的理論計(jì)算

In-Situ Electrochemical Activation of Hydroxyl Polymer Cathode for High-Performance Aqueous Zinc–Organic Batteries,?Angewandte Chemie International Edition?2023

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