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哈工大Nature子刊：H2O2產率達9.68 mol g-1 h-1！CoIn-N-C用于催化酸性ORR生產H2O2

過氧化氫(H₂O₂)是一種重要的綠色氧化劑，廣泛應用于紙漿/紡織品漂白、廢水處理、化學合成和消毒。然而，傳統的蒽醌法制H₂O₂會消耗大量能量，并且不環保，因為需要大量的有毒有機溶劑。酸性條件下電化學雙電子氧還原反應(2e^?ORR)生產H₂O₂是一種具有發展的方法，其具有反應條件溫和、綠色環保、與可持續經濟發展完全兼容等優點。

然而，目前開發的催化劑，包括貴金屬催化劑(如PtHg/PtAu合金)和非貴金屬碳基催化劑，對酸性2e^?ORR表現出較差的活性和選擇性。此外，陰極催化劑極化程度的增加甚至會降低其對H₂O₂的選擇性，從而進一步降低H₂O₂電解槽的整體能量轉換效率。

基于此，哈爾濱工業大學杜春雨和韓國康等制備了一種在酸性介質中高效生產H₂O₂的CoIn-N-C雙原子催化劑(DAC)。

密度泛函理論(DFT)計算和實驗結果表明，在雙原子CoIn催化劑中，與O具有親和力的In原子引發了OH的吸附，這可以調控Co 3d軌道的價電子數和d帶中心，優化了OH中間體在Co表面的成鍵，這種適度的OH吸附優化了CoIn-N-C的2e^?ORR動力學，進而表現出優異的酸性H₂O₂生產活性。

性能測試結果顯示，CoIn-N-C催化劑在0.65 V時表現出1.92 mA cm^-2的H₂O₂部分電流密度；在三相流動電池中，該催化劑在100 mA cm^-2大電流密度下的H₂O₂產率達到9.68 mol g^-1 h^-1。

此外，CoIn-N-C DAC在0.6 V至1.0 V的高電位范圍內連續循環20000次后，其電流響應和H₂O₂產量沒有發生明顯變化，表明其具有優異的穩定性。

綜上，該項工作證明了利用DAC中的電子相互作用有效地操縱ORR反應動力學的可能性，為合理設計具有靶向活性和選擇性的2e^–ORR活性位點提供了思路。

CoIn Dual-atom Catalyst for Hydrogen Peroxide Production via Oxygen Reduction Reaction in Acid. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40467-8

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