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人物簡介

新鮮出爐！納米能源材料領軍人物、國家重點研發計劃首席專家麥立強教授2023上半年成果匯總！

麥立強，武漢理工大學材料學科首席教授，博士生導師，教育部“長江學者特聘教授”，國家杰出青年基金獲得者，國家重點研發計劃“變革性技術關鍵科學問題”首席科學家，國家重點研發計劃“納米科技”重點專項總體專家組成員。目前擔任武漢理工大學材料科學與工程學院院長，武漢理工大學納米重點實驗室主任。

曾獲得/入選：何梁何利基金科學與技術創新獎（2020）、中國發明協會發明創新獎（一等獎，2020）、國家自然科學二等獎（排名第一，2019）、?教育部自然科學一等獎（排名第一，2019）、國際電化學杰出研究獎（2018）、中國青年科技獎（2016）、國家“萬人計劃”領軍人才（2016）、侯德榜化工科技青年獎（2016）、國家“百千萬人才工程”（2015）、第十一屆光華工程科技青年獎（2015）、湖北青年五四獎章（2015）、科技部創新推進計劃中青年科技創新領軍人才（2014）、湖北省自然科學一等獎（2014）、科學中國人年度人物（2014）、教育部新世紀優秀人才支持計劃（2011）等。

麥老師團隊主要從事納米能源材料與器件領域的研究，包括新能源材料、微納器件、面向能源的生物納電子界面等前沿方向。率先將納米器件應用于電化學儲能研究，重點開展了納米電極材料可控生長、性能調控、器件組裝、原位表征、電輸運與儲能等系統性的基礎研究，取得了一系列國際認可的創新性成果。在Nature、Nature Nanotechnol.、Chem. Soc. Rev.、Chem. Rev.、Nature Commun.、Adv. Mater.、PNAS、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Acc. Chem. Res.、Joule、Energy Environ. Sci.等國際著名期刊上發表論文500余篇，被引超5.7萬次，H指數127。

現任國際期刊Journal of Energy Storage副主編、Chemical Reviews、Advanced Materials客座編輯、Accounts of Chemical Research、Joule（Cell子刊）、ACS Energy Letters、Small、Science China Materials、Energy Environmental & Materials、Advanced Electronic Materials國際編委、Nano Research編輯、《功能材料》編委、中國材料研究學會納米材料與器件分會理事、中國化學會能源分會首屆委員。

課題組主頁：http://mai.group.whut.edu.cn/chs/cy/fzr/

下面我們匯總了麥立強教授團隊2023年上半年的部分研究成果，分享學習！

1、AEM：雙金屬單原子對促進硫的雙向氧化還原，實現高倍率長循環鋰硫電池

多硫化物嚴重的穿梭效應和緩慢的氧化還原動力學是阻礙鋰硫（Li-S）電池實際應用的主要問題。

武漢理工大學麥立強教授、許絮副教授、孫叢立副教授等人將雙金屬單原子對植入碳納米球，以解決穿梭效應并促進硫的雙向氧化還原動力學。實驗和理論發現，Fe位點有利于多硫化物的還原反應，而Co位點有利于Li₂S的溶解，由于協同效應，Li-S電池的整體電化學性能得到了促進。結果，具有雙金屬單原子對的硫正極在0.5 C條件下循環100次后顯示出96.4%的超高容量保持率。更重要的是，它顯示出優異的倍率性能（10 C電流密度下為618 mAh g^-1），并且在2 C條件下的2800次循環中每循環僅衰減0.01%。此外，令人印象深刻的是，組裝后的軟包電池可提供1385 mAh g^-1的高放電容量，并且在0.2 C條件下循環100次后仍可保持869 mAh g^-1的放電容量。

圖1 材料制備及表征

圖2 鋰硫電池性能

Boosting Bi-Directional Redox of Sulfur with Dual Metal Single Atom Pairs in Carbon Spheres Toward High-Rate and Long-Cycling Lithium–Sulfur Battery. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301505

2、 AM：基于超均勻和功能化納米離子分配器的無枝晶鋰金屬電池

具有均勻孔隙和功能化表面的離子隔膜在解決鋰金屬電池中的鋰枝晶問題方面具有巨大的潛力。

武漢理工大學麥立強教授、四川大學趙焱教授、江漢大學李兆槐博士等設計并制備了單金屬和氮共摻雜的碳三明治MXene（M-NC@MXene）納米片，該納米片具有直徑為10 nm的高度有序的納米通道。實驗和計算驗證了M-NC@MXene納米片可以通過以下幾種方式消除鋰枝晶：（1）通過高度有序的離子通道重新分配鋰離子通量；（2）通過雜原子摻雜選擇性地傳導鋰離子和錨定陰離子以延長鋰枝晶的成核時間；（3）在常規聚丙烯（PP）隔膜上緊密交錯以阻礙鋰枝晶的生長路徑。，因此，通過Zn-NC@MXene涂層的PP隔膜，組裝的鋰離子對稱電池在3 mA cm^-2的高電流密度和3 mAh cm^-2的高容量條件下，顯示出25 mV的超低過電位和1500 h的循環壽命。值得注意的是，能量密度為305 Wh kg-1的Li||Ni83軟包電池的壽命提高了5倍。此外，Li||Li、 Li||LiFePO4和Li||S電池的優異性能揭示了精心設計的多功能離子隔膜在進一步實際應用中的巨大潛力。

圖1 材料制備及表征

圖2 電化學性能研究

Ultra-Uniform and Functionalized Nano-Ion Divider for Regulating Ion Distribution toward Dendrite-Free Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202302418

3、AM：離子隧道基底實現100%高利用率鋅負極定向沉積

鋅金屬是水系儲能的理想負極；然而，鋅負極存在非均勻沉積、低可逆性和枝晶形成等問題；這些問題導致鋅金屬在全電池中的過度供應。

武漢理工大學麥立強教授、羅雯副教授、吳勁松教授等人報告了通過捕獲-種植過程，在較高的鋅利用率（ZUR）下，實現了定向-附著-調控鋅沉積。由于立方型普魯士藍類似物（PBA）的等距拓撲特征，初始鋅沉積發生在垂直于基底方向等距≈5 ?的特定位點上；隧道基質中捕獲的微量鋅離子為Zn（002）沉積的定向附著提供了核。因此，PBA修飾的基底提供了超過6600次循環（1320小時）的無枝晶鋅沉積/剝離的高可逆性，并在具有100%ZUR的5 mA cm^?2下實現了99.5%的平均庫侖效率（CE）。此外，正負極比(N/P)為1.2的低負極限制全電池可穩定運行360次，并顯示出214 Wh kg^-1的能量密度；這大大超過了商用水系電池。這項工作為高利用率金屬負極的概念設計提供了驗證，并為開發高能量密度電池提供了實用方法。

圖1 高ZUR對鋅金屬電池的意義以及鋅橫向沉積的定向附著機制

圖2 全電池性能

Ion Tunnel Matrix Initiated Oriented Attachment for Highly Utilized Zn Anodes. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202302353

4、AEM：具有超高容量、能量密度和可集成性的微型電池

平面微型電池（MBs）具有易于集成、可大規模定制的特點，尤其是優異的電化學性能，是自供電微電子器件的迫切需要。

武漢理工大學麥立強教授等人采用簡便的制備工藝制備了具有三維大孔微電極的Zn-MnO₂ MB。得益于三維大孔微電極的高電子/離子傳輸路徑和聚(3,4-亞乙二氧基噻吩)-二氧化錳(PEDOT-MnO2)薄膜的高負載質量，Zn-MnO₂ MB實現了0.78 mAh cm^-2的超高容量和1.02 mWh cm^-2的出色的能量密度。此外，三維大孔PEDOT-MnO₂混合薄膜是通過一步電沉積實現的，它在不降低面積容量或阻礙離子擴散的情況下有效提高了循環性能。值得注意的是，該MB可穩定驅動電子計時器≈400 min，也可集成在數字式濕度溫度計表面運行。此外，MB可通過堆疊無基底微電極實現集成，并達到3.87 mWh cm^-2的出色能量密度。因此，PEDOT-MnO₂//Zn MB作為下一代自供電微電子器件元件具有良好的應用前景。

圖1 材料制備及應用示意

圖2 PEDOT-MnO₂//Zn MB的電化學性能

3D Macroporous Frame Based Microbattery With Ultrahigh Capacity, Energy Density, and Integrability. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300574

5、AEM：原位構建拓撲SEI助力穩定的固態鋰金屬電池

由于阻抗和機械強度之間不可調和的矛盾，其導致的不相容界面層已經成為固態鋰金屬電池（SSLMB）實際應用的主要障礙之一。

武漢理工大學麥立強教授、徐林教授等人采用合理拓撲設計的解耦策略，利用合成的固態聚合物電解質原位構建了拓撲聚合物增強界面層。研究顯示，所構建的拓撲固體電解質界面層（SEI）協調了增強的機械化學穩定性和Li⁺的快速擴散動力學，從而在循環過程中保持了SEI層的完整性和穩定性。此外，由于拓撲界面層的形成，可實現超過3000 h的高穩定性和可逆的鋰沉積/剝離行為，以及超過500次循環的實用磷酸鐵鋰/鋰金屬電池的優異循環性能。總體而言，這種構建拓撲界面層以實現機械強度和Li⁺輸運活化能解耦的設計策略為實現實用化SSLMB提供了一種可行的范式。

圖1 SSLMBs中不同 SEI的原位生成示意圖

圖2 具有拓撲SEI的固態鋰金屬電池的性能

In Situ Topological Interphases Boosting Stable Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204411

6、Angew：協調鉍與硫的邊緣缺陷，增強二氧化碳電還原甲酸鹽

鉍基材料被認為是電催化二氧化碳還原反應（ECO₂RR）的理想催化劑。然而，由于析氫反應（HER）的競爭，它們的選擇性較差。

武漢理工大學麥立強教授等人開發了一種鉍的邊緣缺陷調控策略，通過將鉍（Bi）的邊緣缺陷與硫進行配位，來提高ECO₂RR的選擇性并抑制競爭性HER。研究顯示，所制備的催化劑具有優異的產物選擇性，在堿性電解質條件下，HCOO^–法拉第效率高達≈95%，HCOO^–部分電流≈250 mA cm^-2。密度函數理論計算表明，硫傾向于與Bi邊緣缺陷結合，減少配位不飽和Bi位點（*H吸附位點），并調節相鄰Bi位點的電荷狀態以改善*OCHO吸附。這項工作加深了人們對鉍基催化劑ECO₂RR機理的理解，并為設計先進的ECO₂RR催化劑提供了指導。

圖1 ECO₂RR性能研究

圖2 理論計算

Coordinating the Edge Defects of Bismuth with Sulfur for Enhanced CO2 Electroreduction to Formate. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202303117

7、Nano Energy：過渡金屬摻雜改善T-Nb₂O₅負極的導電性和氧化還原性

T-Nb₂O₅作為一種有前景的候選正極，因其良好的離子導電性和安全性，在超快充鋰離子電池（LIBs）中引起了極大的興趣。然而，相對較差的導電性和較低的容量極大地限制了其商業應用。

武漢理工大學麥立強教授、安琴友教授等人報告了一種微量Co摻雜策略，以提高T-Nb₂O₅的導電性和氧化還原化學性。研究顯示，在不影響結晶宿主結構的前提下，Co-Nb₂O₅具有較高的電導率，同時在鋰離子插入過程中誘導Nb⁵⁺/Nb⁴⁺和Nb⁴⁺/Nb³⁺的多電子氧化還原反應。作為鋰離子電池正極，所制備的Co-Nb₂O₅納米顆粒顯示出較高的放電容量（0.1 A g^-1時為256.1 mAh g^-1）、優異的倍率能力（5 A g^-1時為141.7 mAh g^-1）和良好的循環穩定性（1 A g^-1下500次循環后，為179.7 mAh g^-1）。Co-Nb₂O₅的超快鋰存儲和高容量電化學性能得益于其高導電性和鋰化/脫鋰時的多電子氧化還原。總體而言，選擇性過渡金屬摻雜策略為開發新型嵌入式氧化物負極，以實現快速充電和高容量鋰電池提供了新的方向。

圖1 材料表征

圖2 電化學性能

Crystal structure regulation boosts the conductivity and redox chemistry of T-Nb2O5 anode material. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108377

8、Angew：揭示鎂金屬電池中氟化烷基鎂鹽的界面化學性質

探索具有高可逆鎂沉積/剝離性和優異穩定性的電解液體系對于可充鎂電池（RMBs）至關重要。氟代烷基鎂鹽(Mg(ORF)₂)不僅在醚類溶劑中具有高溶解度，而且與鎂金屬正極相容性好，具有廣闊的應用前景。

武漢理工大學麥立強教授、安琴友教授等人合成了一系列不同種類的Mg(ORF)₂，其中全氟叔丁醇鎂(Mg(PFTB)₂)/AlCl₃/MgCl₂電解質具有最高的氧化穩定性，并能促進原位形成穩固的固體電解質界面。因此，制備的對稱電池可維持2000小時以上的長期循環，非對稱電池在3000次循環中表現出99.5%的穩定庫侖效率。此外，Mg||Mo₆S₈全電池可維持500次以上的穩定循環。這項工作為理解氟化烷基鎂鹽的結構-性能關系和電解質應用提供了指導。

圖1 電解液溶劑化結構的實驗和理論研究

圖2 全電池性能

Revealing the Interfacial Chemistry of Fluoride Alkyl Magnesium Salts in Magnesium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202301934

9、AEM：超薄卵殼SiOx/C@C修飾銅箔實現無枝晶有序鋰沉積

鋰金屬負極被認為是鋰基電池的最終候選材料；然而，鋰沉積的不可控性阻礙了其發展。在抑制鋰枝晶方面，帶有親鋰修飾的多孔宿主和銅箔已被證明是有效的。然而，在循環過程中親鋰修飾的失效會導致鋰沉積無法進入封裝空隙。此外，宿主/修飾材料幾乎電化學惰性的特點會導致不希望的重量容量損失。

武漢理工大學麥立強教授、周亮教授等人在銅箔上構建了一層具有差異親鋰性、電活性的超薄穩定卵殼SiO_x/C@C。研究發現，在摻雜的C殼上，親鋰性更強的SiO_x/C核會誘導鋰從粒子內空隙向粒子間隙依次沉積，然后在改性層上方沉積。這種沉積過程在鋰剝離過程中發生逆轉。結果，即使考慮到SiOx/C@C改性層的重量，也可以實現2818 mAh g^-1的高比容量。此外，Li-SiO_x/C@C-Cu負極在對稱電池的嚴格條件下可循環使用500小時以上。當與磷酸鐵鋰正極（10.5 mg cm^-2）配對時，N/P比為2的全電池在350次循環后顯示出91.3%的高容量保持率，證明了其在未來鋰金屬電池中的實際應用價值。

圖1 不同基底上的鋰沉積行為

圖2 電化學性能研究

Sequential and Dendrite-Free Li Plating on Cu Foil Enabled by an Ultrathin Yolk–Shell SiOx/C@C Layer. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204075

10、Angew：微量欠電位沉積引發劑實現的可逆鋅金屬負極

常規電解液添加劑難以主動引導原子水平的鋅沉積，因此無法有效實現鋅的均勻沉積。

武漢理工大學麥立強教授、倫敦大學學院何冠杰教授等人以欠電位沉積（UPD）為基礎，提出了電解液添加劑在原子級均勻沉積鋅的”護航效應”。在鎳離子（Ni²⁺）添加劑的作用下，作者發現金屬鎳優先沉積并觸發鋅在鎳上的UPD。這有利于Zn的牢固成核和均勻生長，同時抑制了副反應。此外，鎳在鋅剝離后溶解回電解液中，不會影響界面電荷轉移電阻。因此，優化后的電池在1 mA cm^-2條件下可工作900小時以上（比空白電池工作時間長4倍以上）。此外，通過使用Cr³⁺和Co²⁺添加劑，這項工作確定了”護航效應”的普遍性。總體而言，這項工作將通過控制各種金屬電池的界面電化學來啟發廣泛的原子級原理。

圖1 電解液添加劑的”護航效應”示意圖

圖2 電化學性能研究

Reversible Zn Metal Anodes Enabled by Trace Amounts of Underpotential Deposition Initiators. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202301192

11、Angew：具有可逆3.2電子氧化還原反應的高能NASICON型鈉電正極

鈉超離子導體(NASICON)結構的正極材料具有強大的結構穩定性和大的Na⁺擴散通道，在鈉離子電池(SIBs)中引起了極大的興趣。然而，大多數NASICON型正極材料表現出每式不超過3個電子的氧化還原反應，這嚴格限制了容量和能量密度。

武漢理工大學麥立強教授、周亮教授等人設計了一系列NASICON型Na_3+xMnTi_1-xV_x(PO₄)₃正極材料，它們不僅表現出多電子反應，而且具有高電壓平臺。研究顯示，在V^5+/4+(≈4.1 V)、Mn^4+/3+(≈4.0 V)、Mn^3+/2+(≈3.6 V)、V^4+/3+(≈3.4 V)和Ti^4+/3+(≈2.1 V)五種氧化還原對的作用下，優化后的材料Na_3.2MnTi_{0. 8}V_0.2(PO₄)₃實現了可逆的3.2電子氧化還原反應，因此獲得了高放電容量（172.5 mAh g-1）和超高能量密度（527.2 Wh kg-1）。該研究揭示了高能SIBs用多電子氧化還原反應NASICON型正極材料的合理結構。

圖1 材料表征

圖2 不同電極的電化學性能

A High-Energy NASICON-Type Na3.2MnTi0.8V0.2(PO4)3 Cathode Material with Reversible 3.2-Electron Redox Reaction for Sodium-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202219304

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