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高鎳的LiNi_xCo_yAl_1-_x_–_yO₂（NCA）層狀氧化物，由于其高比容量和低成本，被作為高能量鋰離子電池（LIB）的首選正極。然而，目前最先進的NCA正極的LIBs仍然不能滿足下一代高性能電動車所需的能量密度。因此，研究者將NCA正極中的鎳含量提高到90%以上，以達到預期的能量密度目標。然而，這種超高鎳正極在電化學過程中存在固有的結構/界面不穩定性，最終會導致在循環過程中出現嚴重的容量衰減和安全風險。

在此，中南大學紀效波教授團隊通過利用Sb元素的強電負性和低溶解度特性將原子/微觀結構重建與界面屏蔽相結合。利用Sb⁵⁺ 摻雜和Li₇SbO₆ 涂層改善LiNi_0.94Co_0.04Al_0.02O₂ （NCA）正極。

值得注意的是，由于強Sb-O共價鍵的引入，NCA的結構和化學穩定性大大增強，有利于抑制晶格氧的演化和H2-H3相變。此外，在晶界上原位構建Li₇SbO₆?離子導電層可以有效提高界面穩定性和Li+?動力學。因此，最佳的Sb改性NCA在1C的200次循環后提供了94.6%的高容量保持率和10 C時183.9 mAh g^–1?的高容量。

圖1. DFT計算

總之，通過結合Sb摻雜和Li₇SbO₆?涂層策略，有效地改善了超高鎳層狀正極的結構/界面穩定性和機械完整性。DFT計算和同步輻射XAS結果顯示，由于加入強的Sb-O共價鍵，成功構建了穩定的晶體框架和晶格O，進而導致H2-H3相變的抑制和結構可逆性的增強。此外，在晶界上原位形成的Li₇SbO₆?離子導體層使得正極/電解質的界面穩固，以及界面寄生反應和TM溶解抑制。

結果表明，改進的NCA正極在1C的條件下，200次循環后產生了94.6%的高容量保持率，在10C的條件下實現了183.9 mAh g^–1?的高容量。該工作提出的多功能修飾策略以及對NCA的結構/微觀結構/界面性能深入的機理分析，進一步強調了先進鋰離子電池中高能超高鎳正極設計的重要性。

圖2. NCA正極的電池性能

Multiscale Crystal Field Effect for High-Performance Ultrahigh-Ni Layered Cathode, ACS Nano 2023 DOI:?10.1021/acsnano.3c03770

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紀效波教授ACS Nano：高性能超高鎳層狀正極的多尺度晶體場效應

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