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清華大學化工系張強教授團隊長期從事能源化學與能源材料的研究。高效的能源存儲器件是可再生能源利用、新能源汽車、低碳工業、消費電子等產業的關鍵支撐，是實現“碳中和”目標的重要基礎技術。開發高性能電極材料，揭示其能源化學原理，獲得高安全、低成本、高比能、長壽命的儲能技術和系統是當今能源革命的關鍵挑戰。

近年來，該團隊致力于將國家重大需求與基礎研究相結合，面向能源存儲和利用的重大需求，重點研究鋰電池的化學原理和關鍵能源材料。團隊提出了鋰電池中的鋰鍵化學、離子-溶劑復合結構概念，并根據高比能電池需求，研制出復合金屬鋰負極、碳硫復合正極等多種高性能能源材料，構筑了鋰硫/金屬鋰軟包電池器件。該研究團隊在鋰硫電池、鋰金屬電池、固態電池、綠電化工、電池材料模擬計算等領域申請了一系列中國發明專利和PCT專利，相關研究成果在儲能相關領域得到應用。

本文匯總了2023年以來清華大學張強教授團隊及其合作者部分成果，對這些相關論文進行簡要的介紹，以供大家學習和了解。

1、Matter：低溫下溶劑的產氣機理研究

成果斐然！張強教授團隊頂刊速遞：JACS、Angew.、AM、AEM、AFM、Matter等！

目前，基于碳酸乙烯酯（EC）液態電解質體系的鋰離子電池（LIBs）在低溫場景的應用受到了極大的限制。研究表明使用低溫溶劑可極大拓寬LIBs的工作溫度范圍，然而低溫溶劑在低溫下會與析出的鋰發生副反應產生大量氣體，導致LIBs過早失效。在較低的溫度下，尤其是在不超過-20 ℃時，LIBs的循環壽命比在高溫下面臨更嚴峻挑戰。

在低溫條件下，石墨陽極的界面演化示意圖

鑒于此，清華大學張強教授和北京理工大學閆崇教授等人詳細研究了低溫溶劑的產氣機理，并開發了一種基于高濃度乙酸乙酯（EA）的電解質。富陰離子與添加劑聯合分解形成致密均勻的固體電解質間相在低溫下有效地鈍化了鋰鍍層。本文所設計的電解質使NCM811/石墨軟包電池在溫度為-20 ℃，充電能力為0.2 C條件下可穩定循環1400次循環，電池壽命超過一年。此外，電池在-20 ℃下表現出良好的快速充電能力，在4000次循環中，每次循環的容量的衰減率低至0.0097%。

Zeheng Li, Nan Yao, Legeng Yu, Yu Xing Yao, Cheng Bin Jin, Yi Yang, Ye Xiao, Xin-Yang Yue, Wen Long Cai, Lei Xu, Peng Wu, Chong Yan, and Qiang Zhang. Inhibiting gas generation to achieve ultralong-lifespan lithium-ion batteries at low temperatures. Matter 6, 2274–2292.

https://doi.org/10.1016/j.matt.2023.04.012

2、AFM：構建富含有機物的SEI界面助力鋰-硫電池的穩定循環

鋰-硫電池由于其超高的理論能量密度而被廣泛認為是有前途的下一代可充電電池。鋰-硫電池的陰極活性物質硫在電池放電過程中硫首先被還原成可溶性多硫化鋰，然后進一步還原成固體Li₂S₂或Li₂S。陰極側的沉淀-溶解轉化反應使硫陰極的高比容量得以順利實現。然而，在電池循環過程中，由于多硫化鋰和鋰金屬陽極之間的寄生反應會造成鋰金屬陽極的快速失效。不穩定的金屬鋰陽極使得電池的循環壽命有限，這嚴重阻礙了Li-S電池的實際應用。因此，抑制金屬鋰陽極和多硫化鋰之間的寄生反應，對于穩定金屬鋰陽極和延長Li-S電池的循環壽命是非常必要的。

富含有機SEI的Li-S扣式電池的性能

基于此，清華大學張強教授、中國科學院化學研究所文銳研究員、北京理工大學李博權副研究員等人在鋰-硫電池中構建了一個富含有機物的固體電解質界面（SEI），以抑制多硫化鋰的寄生反應，實現鋰-硫電池的長循環。其中，1,3,5-三氧雜環己烷被引入作為活性共溶劑，優先在鋰陽極表面分解并為SEI提供有機成分。構建的富含有機物的SEI有效地抑制了多硫化物的寄生反應并保護了工作中的金屬鋰陽極。該策略構建的富含有機物的SEI使具有50μm鋰陽極和4.0mg cm^-2 硫陰極的扣式電池的循環壽命從130次延長到300次，使3.0 Ah的鋰-硫軟包電池達到400 Wh kg^-1的高能量密度，并穩定地進行26次循環。

Zheng Li, Yuan Li, Chen Xi Bi, Qian-Kui Zhang, Li-Peng Hou, Xi Yao Li, Jin Ma, Xue Qiang Zhang, Bo-Quan Li, Rui Wen, and Qiang Zhang. Construction of Organic-Rich Solid Electrolyte Interphase

for Long-Cycling Lithium–Sulfur Batteries. Adv. Funct. Mater. 2023 2304541.

https://doi.org/10.1002/adfm.202304541

3、AEM：無損鋰離子電池的開發與利用

在過去的30多年里，鋰離子電池（LIBs）在能量密度、循環壽命、快速充電性能、成本和安全性等方面都取得了很大的進步。自商業化以來，LIB為手機和筆記本電腦等無線電子設備奠定了基礎。它也使碳凈零成為可能，因為它也被用于從電動汽車到可再生能源消費的所有領域。鋰離子電池具有響應時間快、能量密度高、成本高的特點，是最適合參與高收入、低容量、高功率需求的電網服務，如頻率調節（FR）。因此，鋰離子電池（LIBs）在參與未來高滲透率可再生能源電網的頻率調節（FR）方面具有巨大的潛力。

容量變化機制示意圖

基于此，清華大學張強教授和歐陽明高院士等人報道了通過可控輸入輸出功率提供FR服務的無損LIBs。作者通過實驗和仿真分析揭示了對容量變化的基本理解。研究表明，低破壞性的循環不會損害電池，甚至能夠為LIBs快速提供了一個固體電解質中間相（SEI），從而確保了Li⁺的快速擴散和抑制Li的沉積。在采用不同的破壞操作時，陰極的裂紋和陽極上發生不同程度的鋰沉積。

據顯示，賓夕法尼亞-新澤西-馬里蘭監管市場的歷史動態信號凸顯了這種非破壞性操作的非凡能力，其匹配度達到了每年FR需求的86.7%。本研究指導了未來電網低損運行的設計標準，并通過車輛到電網的解決方案促進了能源綠色和電氣化。

Xiao-Ru Chen, Yu-Di Qin, Xin Shen, Chong Yan, Rui Diao, Heng-Zhi Zhu, Cheng Tang, Minggao Ouyang, and Qiang Zhang. Lithium-Ion Batteries Participating in Frequency Regulation?through Low-Destructive Bidirectional Pulsed Current Operation. Adv. Energy Mater. 2023, 13, 2300500.

https://doi.org/10.1002/aenm.202300500

4、AM：熱響應電解質實現安全的鋰金屬電池

鋰金屬具有最低的電勢和超高理論比容量，因此鋰金屬電池(LMBs)被認為是最有前途的下一代電池之一，。然而，與商用鋰離子電池相比，LMBs面臨著潛在的安全問題，這阻礙了LMBs的實際應用。因此，識別LMBs中的關鍵放熱反應并制定適當的策略以降低熱安全風險是LMBs實際應用的最重要任務之一。

其中電解質設計是規避電池熱安全風險最便捷的策略之一。一些電解質例如離子液體電解質、全氟電解質等多種電解質具有高閃點和不可燃性，從而避免了其在高溫下的劇烈燃燒，有效地提高了LMBs的熱安全性。然而，這些電解質在高溫下難以控制電極與電解質之間的界面反應和內部短路問題，最終導致LMBs熱失控。因此，設計平衡高溫熱安全性和室溫循環性能的電解質對LMBs的實用價值具有重要意義。

不同電解質作用下電池組件的熱行為

近日，清華大學張強教授和東南大學程新兵教授等人設計了一種具有熱響應特性的新型電解質體系，該電解質能極大地提高LMBs的熱安全性。該電解質通過引入碳酸乙烯酯(VC)與偶氮二異丁腈作為熱響應溶劑，含有熱響應性溶劑和常規電解質的熱響應性電解質在室溫下處于具有高離子電導率的液態。當熱濫用發生時，VC與常規電解質共存，聚合成高分子量聚合物（Poly（VC））。這將熱安全的臨界溫度從71.5°C增加到137.4°C。隨著電池溫度的異常升高，剩余的VC溶劑繼續聚合成聚（VC）。LMBs的內部短路溫度和熱失控的起始溫度從126.3和100.3°C大幅增加到176.5和203.6°C。

熱響應性電解質對提高LMBs熱安全性的作用機制有以下原因：

(1)在含有熱響應性溶劑的電解質中發現了含有豐富的聚（VC）的SEI和陰極-電解質界面（CEI），它們在高溫下對LiPF₆的熱穩定性遠遠高于含組分的SEI；

(2)VC聚合產物（poly（VC））具有較高的熱穩定性，并在較寬的溫度范圍內限制電解質的蒸發。因此，聚（VC）可以作為一個障礙，以防止陽極和陰極之間的直接接觸；

(3)聚（VC）有利于固化液體溶劑，減少游離溶劑，因此，在高溫下，不良的溶劑擴散行為有效地提高了電極和電解質之間的相容性。

本文中通過添加熱響應單體和引發劑，可以提高各種商業電解質的熱安全性為實現熱安全的LMBs提供了新的思路。

Feng-Ni Jiang, Xin-Bing Cheng, Shi-Jie Yang, Jin Xie, Hong Yuan, Lei Liu, Jia-Qi Huang, and Qiang Zhang. Thermoresponsive Electrolytes for Safe Lithium-Metal Batteries. Adv. Mater. 2023, 35, 2209114.

https://doi.org/10.1002/adma.202209114

5、Angew：提高鋰-硫電池固體電解質間相力學穩定性的電解質設計

鋰硫（Li-S）電池的理論能量密度為2600Wh kg^?1，被認為是有希望超越最先進的鋰離子電池的體系。然而，在鋰-硫電池的鋰金屬負極側，不充分的電解質和有限的活性鋰使得電池Li-S電池的壽命發生快速衰減。其中，提高負極側SEI的均勻性和機械穩定性對于實現鋰-硫電池的穩定循環至關重要。

使用TO/DME電解質的Li-S軟包電池的循環性能

近日，清華大學張強教授、北京理工大學張學強教授、中國科學院化學研究所文銳研究員等人提出了一種新的電解質設計。該電解質以1,3,5-三氧乙烷（TO）和1,2-二甲氧基乙烷（DME）作為輔助溶劑，通過豐富Li-S電池中的有機成分來構建一個高機械穩定性的SEI。其中具有高聚合能力的TO可以優先分解并形成富含有機物的SEI，加強了SEI的機械穩定性，從而緩解了SEI的裂紋和再生，降低了活性鋰、多硫化鋰和電解質的消耗率。同時，DME確保了S型陰極的高比容量。因此，Li-S電池的壽命從常規醚類電解質的75次循環增加到TO基電解質的216次循環。基于該電解液制備的417 Wh kg^?1 Li-S軟包電池可以穩定循環20次。

這項工作為改善SEI的機械穩定性提供了一種創新的電解質，并啟發了實用Li-S電池的新興電解質設計。

Li-Peng Hou, Yuan Li, Zheng Li, Qian-Kui Zhang, Bo-Quan Li, Chen-Xi Bi, Zi-Xian Chen, Li-Ling Su, Jia-Qi Huang, Rui Wen, Xue-Qiang Zhang, and Qiang Zhang. Electrolyte Design for Improving Mechanical Stability of Solid Electrolyte Interphase in Lithium-Sulfur Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202305466.

doi.org/10.1002/anie.202305466

6、 Angew：可充電鋰電池低溫電解質的發展歷程

可充電鋰電池是當今社會中最重要的儲能系統之一，幾乎所有的便攜式電子設備和電動汽車都依賴于鋰電池中儲存的化學能。然而，商用鋰電池在低溫下的嚴重容量衰減限制了其在高緯度地區、高海拔地區、糟糕的海洋和外太空等極端環境中的應用，特別是在低于-20℃的環境中鋰電池仍面臨巨大的挑戰。

可充電鋰電池的性能主要由電極材料和電解質決定，其中電解質決定了電池中離子的遷移率、鋰離子的溶劑化結構以及間相膜的組成和結構。研究表明在低溫下，較慢的Li⁺擴散速率和電荷轉移動力學是限制電池性能差的兩個主要原因，而二者都與電解質的性質密切相關。因此，電解質極大地影響著鋰電池的低溫性能。

低溫下可充電鋰電池的Li⁺輸運行為示意圖

近日，清華大學張強教授和北京理工大學閆崇教授等人從電解質的角度分析可充電鋰電池（RLBs）的低溫動力學行為和失效機制，并追溯了過去40年（1983-2022）低溫電解質的歷史。作者對研究進展進行了全面的總結，并介紹了揭示其潛在機制的最新表征和計算方法。作者認為通過高端表征、可靠模擬和設備級別的電化學測量，低溫電解液方面不斷深入的工程和科學理解是可預測的，這可能會在工業規模下帶來一些重大突破，人們樂觀地期待在不久的將來，商用可充電鋰電池在0至-40°C的溫度范圍內可以保留相當的容量，消除電動車在所有氣候條件下的里程焦慮。并且在可預見的未來，鋰電池有望在-80°C以下進一步發揮作用。屆時，它們將成為可靠的太空探索電源。

Zeheng Li, Yu-Xing Yao, Shuo Sun, Cheng-Bin Jin, Nan Yao, Chong Yan, and Qiang Zhang. 40 Years of Low-Temperature Electrolytes for Rechargeable Lithium Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202303888.

doi.org/10.1002/anie.202303888

7、Angew.：鋰電池中液體電解液粘度起源的探討

動態粘度，通常被稱為粘度，是液體的一個基本和極其重要的物理性質。它描述了液體的流動阻力，并在涉及潤滑油、印刷油墨和生物制劑等液體的各種應用中發揮了重要作用。液體電解質是一種具有代表性的液體系統，它是可充電鋰電池的關鍵部件，而粘度是影響電解質的離子輸運和潤濕性的一個極其重要的特性。因此，通過簡單的方法獲取黏度值對于評估電解液性能和調整電解液配方十分關鍵。

粘度(η)的計算方法和純溶劑的粘度和結合能（E_b）的總結

近日，清華大學張強教授，清華大學陳翔教授等人提出了一種屏蔽重疊法的方法來計算電解質粘度。結果表明通過分子動力學模擬計算的粘度值相對誤差小于±5%，且適用于大多數溶劑。作者進一步系統地探索了粘度分子起源，發現純溶劑和二元溶劑混合物的粘度與溶劑分子間的結合能呈指數關系，這表明了分子間相互作用與粘度的內在相關性。此外，溶劑混合物的粘度不遵循單個溶劑粘度的線性疊加，這歸因于分子間相互作用的變化。鹽會增加電解質粘度，不僅因為陽離子和陰離子之間的結合比溶劑分子間的結合更強，還與陽離子和溶劑之間有額外的結合相關。并且這些相互作用隨著鹽濃度的增加而逐漸增強。低粘度的稀釋劑通過減弱電解質成分之間的總體結合強度，有助于緩解濃電解質的高粘度，降低粘度和加快離子傳輸。

這項工作開發了一種準確、高效的計算電解液黏度的方法，在分子水平上提供了對粘度的深刻理解，展示了加速下一代可充電電池的先進電解質設計的巨大潛力。

Nao Yao, Legeng Yu, Zhong-Heng Fu, Xin Shen, Ting-Zheng Hou, Xinyan Liu, Yu-Chen Gao, Rui Zhang, Chen-Zi Zhao, Xiang Chen, and Qiang Zhang. Probing the Origin of Viscosity of Liquid Electrolytes for Lithium Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202305331.

https://doi.org/10.1002/anie.202305331

7、JACS：鋰離子電池中固體電解質間相的成核及生長模式

在電極/電解液界面形成的固體電解質間相（SEI）被認為是鋰離子電池中最重要的成分，它可以保護高度還原的負極。SEI的物理化學性質會深刻影響電池的性能和安全性。雖然人們對其化學、結構和離子輸運機制進行了大量的研究；但SEI在新電極表面的初始成核和生長模式仍然難以捉摸。

在碳基負極上的SEI生長模式示意圖

近日，清華大學張強教授，中國科學院化學研究所文銳研究員和北京理工大學閆崇教授等人基于經典成核理論和原位原子力顯微鏡成像，量化了碳基負極上兩種具有代表性的SEIs的生長方式。基于計時電流法曲線的模型依賴性分析和原位電化學AFM成像結果分析表明LiFSI衍生的無機SEI遵循混合2DI/3DP生長模式，其中2DI模式的比例與電極過電位正相關。EC衍生的有機SEI遵循2DI機制，而不用考慮過電位，從而實現電極表面的完美外延鈍化。

此外，本工作進一步證明了在鋰離子電池化成期間使用大電流脈沖來促進無機SEI的2D生長和提高容量保持的可行性。這些見解為未來電化學器件的界面性能微調開辟了廣闊的前景。

Yu-Xing Yao, Jing Wan, Ning-Yan Liang, Chong Yan, Rui Wen, and Qiang Zhang. Nucleation and Growth Mode of Solid Electrolyte Interphase in LiIon Batteries. J. Am. Chem. Soc. 2023 145 8001?8006.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c13878

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