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王建軍/劉宏/吳興隆EES：共晶電解質(zhì)原位生成梯度固態(tài)電解質(zhì)界面實(shí)現(xiàn)超長(zhǎng)壽命Zn//V2O5電池

可充電含水鋅離子電池（AZIBs）由于其優(yōu)越的安全性、豐富的鋅資源和成本效益，是未來(lái)電池技術(shù)的一個(gè)有前途的候選。然而，由于復(fù)雜混亂的界面化學(xué)環(huán)境和不可控的枝晶生長(zhǎng)導(dǎo)致較差的可逆性和有限的循環(huán)壽命，阻礙了它們的廣泛應(yīng)用。

在此，山東大學(xué)王建軍教授、劉宏教授，東北師范大學(xué)吳興隆教授等團(tuán)隊(duì)基于界面化學(xué)和配位化學(xué)設(shè)計(jì)了一種混合共晶電解質(zhì)，通過(guò)整合原位生成的梯度有機(jī)/無(wú)機(jī)雜化固體-電解質(zhì)界面(GHS)來(lái)穩(wěn)定ZMA。

電解液由BF4和DME組成，占據(jù)了鋅離子的溶劑層，破壞了氫鍵網(wǎng)絡(luò)。具有不同熱力學(xué)穩(wěn)定性的不同物種通過(guò)界面化學(xué)反應(yīng)在ZMA上原位形成梯度有機(jī)/無(wú)機(jī)雜化SEI層。SEI層能有效阻擋水分子和陰離子的滲透，抑制HER和ZMA的鈍化。此外，GHS層可以調(diào)節(jié)鋅離子的遷移并使鋅離子流動(dòng)正常化，從而形成高度定向的鋅沉積層。

圖1. 作用機(jī)制探究

具體而言，該工作引入了一種集成的共晶電解液，通過(guò)原位化學(xué)重構(gòu)在鋅負(fù)極上構(gòu)建了梯度有機(jī)/無(wú)機(jī)雜化SEI(GHS)層。揭示了配位狀態(tài)下物種的熱力學(xué)平衡與GHS層演化之間的關(guān)系。具有梯度結(jié)構(gòu)和成分的GHS層減輕了鋅負(fù)極的腐蝕和鈍化，并減少了析氫反應(yīng)。

此外，優(yōu)化了鋅離子在界面的擴(kuò)散行為，允許沿(002)晶面外延沉積鋅離子以消除鋅枝晶的生長(zhǎng)，進(jìn)而獲得一種超穩(wěn)定的鋅負(fù)極，在1200次循環(huán)中，CE大幅提高了99.8%，在5 mA cm^-2時(shí)，累積沉積容量達(dá)到5.57Ah cm^-2。鋅//V₂O₅電池22000次循環(huán)的超長(zhǎng)壽命證明了這種方法的有效性。總之，該工作提供了一種有前途的方法來(lái)優(yōu)化電解質(zhì)化學(xué)和 EEI 環(huán)境，從而提高ZMA 的壽命和穩(wěn)定性。

圖2. Zn//V₂O₅全電池的電化學(xué)性能

Eutectic Electrolyte towards Ultralong-Lived Zn//V2O5 Cell: In-Situ Generated Gradient Solid–electrolyte Interphase, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee01447a

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