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?南航/北大Nature子刊：高能輻射耦合CuNi SAs/UiO-66(Hf)，實現高選擇性還原CO2生成CH3OH

利用各種可再生能源將二氧化碳(CO₂)轉化為燃料為降低化石能源消耗和實現碳中和提供了一種有效的手段。在CO₂還原產物中，甲醇(CH₃OH)是一種易燃性低的液體，有望成為化石燃料的主要替代品之一。

然而，CO₂-CH₃OH路線涉及六個電子和六個質子的轉移，通常受到高動力學障礙和選擇性低的限制。高效利用可再生X/γ射線或加速電子將CO₂和水化學轉化為燃料，有望實現碳中性經濟，但這類過程需要能夠敏化二次電子散射并提供活性金屬位點以結合中間體的催化劑的協助。

近日，南京航空航天大學馬駿、巴黎大學薩克雷分校Mehran Mostafavi和北京大學翟茂林等利用高能輻射技術結合金屬有機骨架材料基催化劑的原子工程，開發了一種不同于現有的熱化學、電解和光解技術的催化策略，以將CO₂高效轉化為CH₃OH。

作為概念驗證，研究人員利用⁶⁰Co γ射線輻照含有CuNi SAs/UiO-66(Hf)催化劑的CO₂飽和水溶液以在環境條件下有效生產CH₃OH。當使用羥基清除劑時，甲醇的選擇性達到98%，能量轉換效率為1.5 × 10^-7 mol J^-1，打破了純水輻射分解的自由基產率的限制；同時，UiO-66(Hf)基催化劑表現出抗γ射線性能，并在多次輻照循環中保持活性。

性能測試結果顯示，通過高劑量率電子束(200 keV；40 kGy min^-1)輻照獲得了顯著的CH₃OH產率(約0.27 mmol g^-1 min^-1)。

此外，漫反射紅外傅里葉變換光譜和密度泛函理論(DFT)計算表明，雙原子金屬位點由于其獨特的捕獲CO₂?^?陰離子的能力，使CO₂?^?被吸附在金屬中心上形成C1中間體，減少了副產物的產生，從而提高了CH₃OH的選擇性。

綜上，該項工作開發了一種將單原子催化劑與輻解技術相結合的新型可控CO₂還原技術，為CO₂減排和可持續能源存儲提供了一種有效的解決方案。

Selective CO₂ Reduction to CH₃OH Over Atomic Dual-metal Sites Embedded in a Metal-organic Framework with High-energy Radiation. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40418-3

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