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?湖大/墨爾本理工ACS Nano：構建金屬/電介質界面，釋放散射光電勢以增強光氧化還原催化

由于金屬納米結構的光學響應對介電環境具有內在的敏感性，因此可以通過改變介電環境而不改變其形狀和尺寸來實現金屬納米結構特定的光物理和光化學性質。金屬除了對入射光的直接響應外，還可以吸收介質天線的散射光，這是因為具有適當尺寸和形狀的介質天線可以以電磁米氏共振的形式對入射光進行捕獲、偏振和散射，從而減輕負載金屬納米結構吸收光子的障礙。

同時，電偶極子形式的金屬納米結構與米氏共振形式的介質天線之間的近場耦合在金屬/介質天線界面處產生電場限制，增大的介質天線與周圍介質的折射率差增強了電場和光散射效率，有利于增強金屬催化氧化還原反應的光吸收。基于此，通過回收介質天線的散射光來調節金屬的光吸收是一種有前途的光操縱-捕獲模式。

近日，湖南大學張楠、解修強和皇家墨爾本理工大學馬天翼等通過在SiO₂核上依次覆蓋內TiO₂殼層、Pd納米粒子(亞10 nm)中間層和外TiO₂殼層，構建了三維SiO₂@TiO₂-Pd@TiO₂(S@T-Pd@T)雙界面結構。其中，構建的雙金屬/高折射率介質界面有效增強了SiO₂支撐層的散射效率和電場約束。

因此，Pd對近場散射光的吸收和界面電荷載流子分離都得到了增強。與單一金屬/介質界面和由低折射率介質組分組成的雙金屬/介質界面相比，這些效應的協同作用使得催化劑在可見光照射下具有更高的環己醇氧化制環己酮和質子還原制氫的光催化活性。更重要的是，這種雙金屬/高折射率介質界面工程策略也可用于其他金屬(如Pt納米顆粒)以實現類似的光吸收和光活性增強。

實驗結果和理論計算表明，當暴露于可見光時，雙Pd/TiO₂界面強化的限制電場加速了S@T-Pd@T中Pd納米粒子回收散射光子，通過帶間(如d→sp)或帶內(如d→d)激發產生高能光生電子和空穴。

并且由于外層非晶態TiO₂的費米能級(E_F)比內層晶態TiO₂低，非晶態TiO₂和Pd之間的肖特基勢壘比晶態TiO₂和Pd之間的小，允許更多的電子以足夠的動量順利地從Pd傳輸到外層非晶態TiO₂的導帶(CB)；然后累積的光生電子被溶解氧消耗形成O₂?^?。

與此同時，能級低于Pd的E_F的光生空穴通過隧道效應動態遷移到TiO₂表面，最后，O₂?^?和光生空穴共同氧化環己醇成環己酮。

此外，在質子還原成氫的過程中，O₂?^?表面積聚的電子可以移動到吸附的質子上形成原子氫，進而進行最終的析氫反應。綜上，該項工作通過改變金屬/介質界面來增強金屬納米結構對介質天線近場散射光的吸收，這為設計和開發具有高活性的光催化劑提供了新策略。

Engineering the Metal/Dielectric Interface to Unlock the Potential of Scattered Light for Boosted Photoredox Catalysis. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c02766

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