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?西湖大學/大工Adv. Sci.：(Zn,Al)摻雜Cu2O的動態表面重構實現高效CO2還原

地球大氣中的二氧化碳(CO₂)濃度從工業革命前的280 ppm增加到目前的410 ppm，被認為是氣候變化的主要原因。將CO₂轉化為碳氫化合物和/或含氧化合物是一種有前景的減少CO₂排放的策略。

電化學CO₂還原(CO₂RR)是一種利用可再生能源將CO₂轉化為燃料和化工原料的技術，在過去的幾十年里受到了廣泛的關注。在CO₂RR生成的各種產物中，多碳(C₂₊)產物(如乙烯、乙酸鹽、乙醇和正丙醇)因其較高的直接利用價值而非常受歡迎。

然而，銅基電催化劑是唯一能夠通過CO₂RR高效生成C₂₊產物的電催化劑，但其性能受到析氫反應(HER)、C₁產物(如CO、甲酸鹽和CH₄)和反應動力學緩慢的限制。基于此，西湖大學孫立成和大連理工大學范科(共同通訊)等人利用摻雜Zn的Cu₂O納米八面體，研究了浸出和再沉積對CO₂RR的動態穩定性的影響。

本文利用工業氣體擴散電極流動池研究了Cu₂O和摻雜Zn的Cu₂O催化劑在1 M KOH溶液中的CO₂RR催化性能。測試后發現，純Cu₂O和Cu₂O-Zn催化劑的總電流密度沒有顯著差異，并且與Zn含量無關。

催化劑在-1.0 V時獲得最了大電流密度(約-340 mA cm^-2)，當電勢大于-1.0 V時，由于質量轉移的限制，總電流密度沒有增加。之后，本文的CO₂RR共檢測到8種產物，包括C₂H₄、EtOH、CO和H₂等。Cu₂O、Cu₂O-Zn-1%、Cu₂O-Zn-5%和Cu₂O-Zn-25%在-1.1 V左右達到最大的C₂H₄法拉第效率(FEs)，其FEs分別為38%、37%、52%和43%。

此外，Cu₂O-Zn-5%對C₂H₄的選擇性最好，特別是Cu₂O-Zn-25%在電位大于-1.0 V時表現出最小的FE_C2H4，這是由于表面具有較高的Zn位點覆蓋，而這些Zn位點是競爭性CO生成的活性位點。

對于乙醇，催化劑的最大FEs約為20%，在Cu₂O-Zn催化劑中沒有觀察到顯著差異。在FE小于10%的Cu₂O-Zn催化劑上還檢測到了其他次要產物，如乙酸鹽、n-PrOH、甲酸鹽和CH₄。

此外，為了將表面重構的動態穩定性推廣到其他兩性金屬摻雜催化劑中，本文還制備了5% Al摻雜的Cu₂O并研究了其CO₂RR性能。研究后發現，摻雜Al的Cu₂O催化劑在-1.1 V時的最大FE_C2+為66%，這高于Cu₂O的FE(60%)。

總之，這些結果揭示了兩性金屬(氧化物)催化劑通過浸出和再沉積的動態穩定性提供豐富表面雙金屬位點的潛力，這也表明這些催化劑的電化學表面重構對于電催化反應是不可忽視的。

總之，本研究制備了摻雜Zn的Cu₂O納米八面體，并用于研究兩性金屬對CO₂RR的浸出和再沉積過程的影響。Cu₂O-Zn-5%對CO₂RR的C₂₊產物表現出良好的活性和選擇性，CO和H₂的產生被顯著抑制。

此外，本文還確定了強堿性電解質和還原電位對Zn的浸出和再沉積的影響。摻雜Zn的Cu₂O催化劑的重構表面提供了豐富的Cu-Zn位點，增加的表面原子比證實了這一觀點。同時，隨著表面重構Zn的增加，摻雜Zn的Cu₂O催化劑中金屬Cu⁰的比例也有所增加，這導致Cu⁰/Cu⁺界面增多，C₂₊產物的選擇性也相應的有所提高。值得注意的是，通過摻雜Al的Cu₂O的CO₂RR性能也得到了相同的結論。

更加重要的是，根據原位衰減全反射傅立葉變換紅外光譜(ATR-FTIR)和密度泛函理論計算結果還可以發現，純Cu₂O和Cu₂O-Zn的C-C耦合過程主要通過OHC-CHO途徑發生，并且對于摻雜Zn的Cu₂O，催化劑的速率決定步驟(RDS)的反應自由能比純Cu₂O催化劑的反應自由能低，從而提高了催化劑將CO₂還原成C₂H₄的性能。

綜上所述，本文的研究結果不僅為設計Cu基CO₂RR催化劑提供了一種有效的策略，也為研究兩性金屬摻雜Cu₂O催化劑的表面重構提供了新的思路。

Dynamic Surface Reconstruction of Amphoteric Metal (Zn, Al) Doped Cu₂O for Efficient Electrochemical CO₂?Reduction to C₂₊?Products,?Advanced Science,?2023, DOI: 10.1002/advs.202303726.

https://doi.org/10.1002/advs.202303726.

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?西湖大學/大工Adv. Sci.：(Zn,Al)摻雜Cu2O的動態表面重構實現高效CO2還原

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