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1. 南科大萬佳雨ACS Energy Lett.：8秒快速再生廢舊鈷酸鋰正極！

電池頂刊集錦：孟穎、黃佳琦、張海濤、周江、陳根、萬佳雨、張進濤、胡方圓、劉軍等成果！

廢舊鋰離子電池的回收對于可再生能源技術的可持續發展至關重要，因為它促進了資源再利用和環境保護。由于戰略元素的高度集中，回收正極材料尤為重要。然而，傳統的正極材料回收方法由于能耗高和操作時間長，往往效率低下。

圖1 方法示意及材料表征

南方科技大學萬佳雨等提出了一種高效的、一步到位的、無損的方法，可以在幾秒鐘內再生廢舊鈷酸鋰（S-LCO）正極。與傳統的冶金工藝和基于爐子加熱的直接修復工藝相比，這種超快修復方法（URM）利用焦耳加熱，具有高加熱速率、可調溫度和高冷卻速率的特點，可以大大減少不可避免的熱耗散。

此外，值得注意的是，URM的反應溫度相對高于其他傳統的回收方法，這使得S-LCO可以在8秒內快速修復。這種快速的過程不僅最大限度地減少了鋰源在高溫下的損失，同時也避免了鋰源和容器之間的融化和可能的腐蝕反應。

圖2 不同處理溫度的影響

表征結果表明，盡管采用了快速工藝，退化的正極的體相晶體結構可以完全恢復，在長期循環過程中形成的尖晶石Co₃O₄被轉化為理想的LCO的層狀結構。此外，再生的LCO的電化學性能與新鮮的商業正極材料相當。這些結果表明，URM具有很高的時間和能源效率，并能在修復其晶體結構的同時使廢舊的陰極材料重新鋰化。所提出的方法證明了在電池正極的再生中是一種非常有效和潛在的通用方法。

圖3 用URM法對正極材料進行輥對輥修復的示意圖

Rapid, Direct Regeneration of Spent LiCoO2 Cathodes for Li-Ion Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00635

2. 張進濤Nat. Commun.：水合鋅離子的配位調控助力鋅電池1萬次循環！

鋅的枝晶生長和包括析氫在內的副反應常常會降低鋅基電池的性能。這些問題與水合鋅離子的解溶劑化過程密切相關。

圖1 電化學和形態特征

山東大學張進濤等表明，以苯酚磺酸鋅和四丁基銨4-甲苯磺酸銨作為電解液體系，通過調整配位微環境，可以實現對水合鋅離子的溶劑化結構和化學性質的有效調節。研究顯示，這種電解液在配位Zn²⁺離子的解溶劑化過程中表現出快速的轉移動力學和低能量障礙。特別是，在具有中等吸附能力的四丁基銨4-甲苯磺酸銨的存在下，季銨鹽陽離子（TBA⁺）的優先吸附有助于抑制Zn²⁺離子的二維擴散，從而誘導均勻的Zn沉積。

圖2 電解液結構的電化學和光譜分析

因此，這種電解液賦予了Zn-Zn對稱電池超過2000小時的良好循環穩定性，過電位低至50.2 mV，比ZnSO₄電解液中的壽命高出近22倍。此外，組裝后的PANI-Zn電池表現出194 mAh g^-1的提高比容量和10000次循環中82%的良好容量保持。這項工作為設計先進的電解液提供了鼓舞人心的基本原則，在溶劑化調節和界面調節的雙重作用下，將為高性能的鋅基電池和其他電池提供參考。

圖3 單電池的電化學性能

Coordination modulation of hydrated zinc ions to enhance redox reversibility of zinc batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39237-3

3. 周江/陳根EES：自組裝多層板引導緩沖界面，實現長壽命水系鋅離子電池

可充水系鋅離子電池（AZIBs）在固定式儲能網中有著廣泛的應用前景，然而它們實際上受到了界面不穩定和枝晶生長的阻礙。

圖1 不同的電極-電解液界面示意

中南大學周江、陳根等設計了一種特殊的吸附式自組裝多層板（SAM）來改變電雙層（EDL）的結構。具體而言，這項工作從氨基酸對鋅的卓越親和力以及它們的成本效益和環境可持續性中得到啟發，篩選出了常用的L-半胱氨酸（L-cys）作為構建SAM的分子構件。研究顯示，帶有極性基團的SAM-Zn提供了強大的偶極矩，并與空間拓撲結構相連接。分子多層調節EDL的結構，以加速電極動力學并釋放界面上的濃度極化，而疏水性抑制了水介導的寄生副反應的發生。此外，多層板作為緩沖域，可以根據環境條件重新配置，引發動態補充相位，以對抗電極形態的變化。

圖2 SAM-Zn的抗腐蝕和電化學性能

由于分子功能結構的精確設計和出色的穩定性能，無枝晶的鋅負極在5 mA cm^-2的條件下實現了1370小時以上的循環穩定性。此外，Zn||NH₄V₄O₁₀軟包電池表現出211.2 mAh g^-1的初始容量，并在2 A g^-1的條件下循環200次后容量保持率達到82.0%。這項研究將成熟的SAM方法擴展為設計功能導向的中間層的平臺，以使AZIBs具有超長壽命。

圖3 全電池的電化學性能

Self-assembled multilayers direct a buffer interphase toward long-life aqueous zinc-ion batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee01098h

4. Nano Energy：動態交聯的聚合物粘結劑改善鋰硫電池的安全和電化學性能

由于體積變化大、多硫化鋰穿梭、離子傳導性差和安全問題，鋰硫（Li-S）電池的商業應用受到嚴重阻礙。特別是在貧電解液和高硫負載的情況下，體積的急劇變化和緩慢的離子傳輸效率可能會導致快速的容量衰減、低可逆容量，甚至是安全隱患。

大連理工大學胡方圓等巧妙地設計了一種動態交聯的兩性離子超分子粘結劑（β-CDp-Cg-2AD）來應對這些問題。雙親性兩性離子有助于固定多硫化鋰，并通過強的離子偶極相互作用促進多硫化物的氧化還原動力學，同時實現PO₄^–-Li⁺和RNH₃⁺-S₄^2-對的形成和電子轉移。此外，基于主客體相互作用的動態交聯系統使堅固的正極能夠承受體積變化，并為Li⁺的傳輸提供相對較低的交聯密度。另外，結合豐富的氧雜原子和類聚醚鏈段，通過β-CDp-Cg-2AD電極中聚合物鏈的熱運動，進一步提高了Li⁺傳輸效率。

圖2 氧化還原動力學研究

受益于這些特性，即使在7.36 mg cm^-2的高S負載和7.1 μL mg^-1的貧電解液條件下，β-CDp-Cg-2AD基電極也能保持7.60 mAh cm^-2的高面積比容量和100次循環后96%的容量保持。此外，通過TG-FTIR測試，作者還探討了β-CDp-Cg-2AD的阻燃機制，結果顯示其防火安全性的提高。這項工作不僅為實際應用提供了一個高性能和安全改進的粘結劑，而且將激發對所有電極成分阻燃機制的探索。

圖3 Li-S電池性能

Dynamic Cross-Linking of Zwitterionic Polymer Binder Based on Host–Guest Interactions for Li-S batteries with Enhanced Safety and Electrochemical Performance. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108603

5. 張海濤AFM：LiFSI/LiTFSI/LiPFSI對PEO基鋰金屬電池SEI的影響

富含LiF的固體電解質-中間相（SEI）可以抑制鋰枝晶的形成，促進鋰金屬電池的可逆運行。調節自然形成的SEI的組成是一個有效的策略，而了解氟（F）基鋰鹽對SEI特性的影響和作用是具有挑戰性的。

圖1 SPE的表征

中科院過程所張海濤、呂勒奧理工大學吉曉燕等分別選擇LiFSI、LiTFSI和LiPFSI與聚環氧乙烷和聚酰亞胺制備固態聚合物電解質（SPE），以研究鋰鹽的分子大小、F含量和化學結構（F連接鍵）的影響，并揭示SEI中LiF的形成。為制備SPE，由于環氧乙烷（-CH₂CH₂O-, -EO-）單元的高溶解能力和工業上的成熟性，選擇了PEO作為聚合物宿主，而聚酰亞胺（PI）則被用作基體以提高整體機械強度。通過COMSOL模擬跟蹤了與枝晶抑制能力相關的Li⁺通量，并通過X射線光電子能譜（XPS）和飛行時間二次離子質譜（ToF-SIMS）檢測了形成的SEI中的成分和LiF含量。另外，根據從頭算分子動力學（AIMD）模擬結果，提出了采用LiPFSI的SPE在SEI中的LiF生成過程。

圖2 全電池性能

研究表明，F連接鍵比分子大小和F元素含量更重要，因此，使用LiPFSI的電池性能略好于LiTFSI，遠好于LiFSI。另外，含有LiPFSI的SPE可以產生大量的LiF，含有LiPFSI和LiTFSI的SPE可以產生Li₃N，而含有LiFSI的SPE在SEI中沒有Li₃N產生。LiPFSI中的優先斷裂鍵與它在鋰負極的位置有關，其中鋰金屬作為負極對形成LiF很重要。該工作提供了一個深刻的理解，當用鋰鹽開發SPE時SEI的形成和特點，這可以啟發合理設計具有強大電化學性能的SPE。

圖3 SEI分析

Impact of Fluorine-Based Lithium Salts on SEI for All-Solid-State PEO-Based Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303718

6. 劉軍/彭超AEM：鈉離子電池無鈷層狀氧化物正極，性能更佳！

鈷在鈉離子電池（SIBs）層狀氧化物正極材料的高電壓范圍內顯示出優異的性能。然而，其高成本和毒性是顯著的缺點。迫切需要開發具有高性能的無鈷正極。

圖1 材料表征

華南理工大學劉軍、中國科學院深圳先進技術研究院彭超等提出了一種簡單而有效的無Co雙金屬替代策略，即采用廉價的鎂和鈦元素替代鈷。研究顯示，鎂和鈦元素的共同替代不僅降低了正極材料的成本，而且對陰離子氧化還原反應也有好處。新型的無鈷P2-Na_0.67Mn_0.53Ni_0.30Mg_0.085Ti_0.085O₂（Ni30MgTi）正極在2.0-4.25V下以電流密度為50mA g^-1運行時提供了118mA h g^-1的可逆比容量，這甚至高于含有Co的基礎樣品。

圖2 電化學性能研究

非電化學活性的Mg和Ti元素不僅通過激活陰離子氧化還原反應來保持容量，而且由于更高的工作電壓而提高了能量密度（中位放電電壓從3.21V提高到3.59V，而放電能量密度從325Wh提高到410Wh kg^-1）。此外，Ni30MgTi顯示出良好的結構穩定性，在充電和放電過程中其體積變化僅為0.3%。

另外，在高電壓范圍內沒有發生氧的損失，這表明Ni30MgTi的陰離子氧化反應是穩定的。總體而言，雙金屬共替代的概念為SIBs提供了一個簡單有效的無Co策略，以降低成本并同時提高層狀氧化物正極材料的能量密度。

圖3 非原位XPS分析

Co-Free Layered Oxide Cathode Material with Stable Anionic Redox Reaction for Sodium-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301471

7. 孟穎AEM：闡明預鋰化對硅基負極界面穩定的作用

預鋰化作為補償初始循環中鋰庫存損失的一種簡單有效的方法，在負極和正極方面都取得了很大的進展。然而，關于預鋰化對硅基負極長期循環的界面穩定的影響的研究卻很少。

圖1 電化學性能對比

加州大學圣地亞哥分校孟穎等系統地研究了兩種有代表性的硅基負極材料–微硅（μSi）和氧化硅（SiO_x）中的SEI成分、結構和預鋰化過程的特性，以揭示預鋰化對采用磷酸鐵鋰（LFP）正極材料的全電池循環穩定性的影響。由于其成本效益，這項研究選擇了微米級的Si和SiO_x。

在該研究中，短路電化學方法以高壓（≈5.5千帕）應用于鋰金屬箔和Si基負極，以使其充分接觸。在電化學分析和X射線衍射（XRD）表征了預鋰化材料后，作者在低溫下應用原位透射電子顯微鏡（TEM）來識別結晶SEI成分及其空間分布。此外，XPS深度剖析被用來半定量地分析結晶和非結晶相的SEI組成。然后，作者比較了從預鋰化和電化學過程中獲得的SEI成分和結構，以研究SEI的物理特性及其對循環過程中界面穩定的影響。

圖2 SEI分析

研究顯示，在預鋰化 SiO_x和Si負極上都形成了一個特征性的鑲嵌界面，這種包含多個硅酸鋰相的馬賽克界面，與沒有預鋰化形成的固體電解質界面（SEI）有根本的不同。硅酸鋰的理想導電性和機械性能使兩種預鋰化負極的循環穩定性得到改善。

此外，由于氧的參與，硅酸鋰的比例更高，預鋰化的SiO_1.3負極在全電池中的初始庫侖效率提高到94%，并在200次循環后提供良好的循環保持率（77%）。這項工作所提供的見解可用于進一步優化未來高能量密度電池中的高硅負載負極。

圖3?預鋰化對循環穩定性的影響示意圖

Elucidating the Role of Prelithiation in Si-based Anodes for Interface Stabilization. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301041

8. 黃佳琦AEM：改變鋰剝離模式，實現更好的鋰沉積行為

重振鋰金屬負極的熱情促使電池界追求更高的鋰利用率。為此，傳統上采用完全剝離模式（C-stripping），以便在單個循環中獲得更高的表觀庫侖效率（CE），然而忽略了鋰的剝離狀態對后續鋰沉積行為的影響。

圖1 采用不同協議的Li||Cu半電池的循環性能

北京理工大學黃佳琦等通過系統的電化學分析、滴定氣相色譜法（TGC）測量和低溫透射電子顯微鏡（cryo-TEM）表征，揭示了前鋰剝離狀態對后鋰沉積行為的關鍵意義。部分剝離（P-stripping）協議，即有意保留少量的活性鋰沉積物，被驗證為更有利于維持鋰金屬負極的更高的現實可逆性。

與傳統的完全剝離（C-stripping）協議相比，在P-stripping模式下，部分保留的活性鋰作為關鍵的成核點，用于后續的鋰沉積，這不僅大大降低了成核過電位，使鋰的沉積形態更加平坦，而且有利于引導鋰重新填充到殘留的SEI殼中，使SEI的重建最小化。

圖2 Li||Cu半電池進行定量分析

因此，在優化的P-stripping協議下，”死鋰”的生長率和SEI-Li⁺的容量損失同時得到了降低。受益于內在的高鋰利用率，使用P-stripping協議的無負極Cu||LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（NCM523）電池在長時間的循環中獲得了更高的累積可用容量。這一概念驗證研究中的這種提高將促使人們對具有更高可逆性的高能量密度的鋰金屬電池進行更深入的研究。

圖3 前鋰剝離狀態對后鋰沉積方式影響的示意圖

The Regulation of Lithium Plating Behavior by State of Stripping in Working Lithium Metal Anode. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300959

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