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?ACS Catalysis：層狀Co納米片上的NiCu納米粒子實現高效堿性全水解

電解槽中的電催化劑是實際調節水分解以有效地產生氫氣的關鍵組分。良好的催化劑不僅具有較低的析氫反應(HER)和析氧反應(OER)過電位，而且性能良好的電催化劑還具有較高的穩定性、較低的電荷轉移電阻(R_ct)和較高的交換電流密度。

在這種情況下，納米復合材料或異質結構納米材料可能是一種有效的電催化劑，因為它受到界面相互作用、結構、形態、組成和單個組分的性質的高度影響。這種具有兩相固體材料的納米復合材料，其中一相為二維(2D)，另一相為不同維度，有望有效地實現最大的界面相互作用。

基于此，德里大學Sasanka Deka等人通過滲透脫合金化的方法，將NiCu(NC)合金與Co納米片相結合(NCDC)，并將其用作堿性介質中高效的HER、OER和全水解電催化劑。

本文首先在典型的三電極體系中，對制備的催化劑進行了HER性能測試。從線性掃描伏安圖(LSV)中可以發現，在電流密度為10、50和100 mA cm^-2時，NCDC的過電位最低，分別為68、187和216 mV。

而對于其他催化劑，NCD的過電位(η₁₀=164 mV)較NC的過電位(η₁₀=181 mV)有所下降，純CNS不利于HER(η₁₀=168 mV)。但是值得注意的是，除了NC，其他催化劑均可以達到1200 mA cm^-2的電流密度。

之后，水氧化反應的陽極掃描伏安法曲線表明，NCDC具有達到工業所需電流密度(1200 mA cm^-2)的最低OER過電位。并且在電流密度為50 mA cm^-2時，NCDC的過電位僅為175 mV。

有趣的是，只有Co納米片(η₅₀=233 mV)的過電位接近NCDC，而NC(η₅₀=290 mV)、NCD(η₅₀=263 mV)和IrO₂(η₅₀=282 mV)的η值均高于CNS，該結果與在HER測試中得到的結果不同。

因此，OER主要依靠CNS，HER主要依靠NCD。由于NCDC的雙功能特性可同時實現高效的堿性HER和OER，因此本文在1.0 M KOH電解質中，利用NCDC||NCDC進行了全水解測試。值得注意的是，NCDC||NCDC在10 mA cm^-2的電流密度下的電壓僅為1.46 V，與其他報道的催化劑相比，這是迄今為止最低的全水解電壓。

本文的實驗研究結果表明，NCDC電催化劑在HER、OER和全水解方面具有優異的性能，主要歸因于：1）在脫合金化過程中Ni的浸出和更多低配位銅的暴露，從而產生了更多針對于H_ads和HER的活性位點；2）二維層狀Co-NS提供了一個大的表面積，減少了催化活性表面吸附活性物質(^*OH，^*O和^*OOH)的能壘，以促使催化劑獲得更好的OER活性。

之后的理論計算結果表明，Co-H在CNS和NCDC中的距離分別為1.79 ?和1.82 ?，而Cu-H和Ni-H在NC、NCD和NCDC中的距離分別為1.45~1.46 ?和1.47 ?。此外，根據計算結果還可以發現，NCDC的ΔG(H^*)值最低，為0.02 eV，這說明其HER活性最好。這一結果也再次證明了NCDC是最佳的HER催化劑。

此外，從ΔG(H^*)也可以明顯看出，與Co原子相比，Cu原子和Ni原子是HER的活性催化位點。另一方面，一個有效的OER催化劑不能在其活性位點上與活性物質(^*OH，^*O和^*OOH)發生強結合。

令人滿意的是，納米復合材料NCDC具有最低的吸附能，因此具有最低的能壘，這也使得其可以作為較好的OER催化劑。NC和NCD具有較高的能壘，則是因為它們對活性物質具有較強的吸附作用。總之，本文的研究結果為設計和制備性能優異的全水解催化劑提供了新的思路。

Designing Nanoarchitecture of NiCu Dealloyed Nanoparticles on Hierarchical Co Nanosheets for Alkaline Overall Water Splitting at Low Cell Voltage,?ACS Catalysis,?2023, DOI: 10.1021/acscatal.3c02096.

https://doi.org/10.1021/acscatal.3c02096.

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