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?蘇大/北大/陜師大Angew.：打破常規！構建高價態Co3+位點有效加速水分解中HER反應

電化學堿性水分解是生產可持續的和清潔的氫氣的有效方法。然而，目前的水分解反應，包括析氫反應(HER)和析氧反應(OER)仍然是一個重能耗的過程，由于缺乏合適的電催化劑，實際的水分解需要施加更高的電壓。

因此，有必要設計和開發在高電流密度下以低過電位驅動水分解的雙功能電催化劑。對于OER過程，它通常需要具有高價態的活性位點來加速反應；而對于還原性HER，具有較低價態的反應中心往往更有利于水的還原產生H₂，催化劑的低價態也促進了催化劑在還原性化學環境中的長期穩定性。

最近，有研究表明，采用高價態金屬催化劑可能有利于HER等高還原反應，這是設計有效催化劑的新途徑。然而，目前仍缺乏證明高價態位點可以作為有利的HER中心來提高性能(特別是在高電流密度下)的例子，以及相應的工作機制也需要被闡明。

基于此，蘇州大學鐘俊、馮坤、北京大學馬丁和陜西師范大學林海平等在N_i9.5Co_0.5-S-FeO_x化合物中構建高價態Co³⁺作為高效穩定的HER活性中心，并研究了促進HER的工作機制。

性能測試結果表明，N_i9.5Co_0.5-S-FeO_x催化劑具有優異的HER活性，其在10和1000 mA cm^-2電流密度下的過電位分別為22和230 mV；在實際的工業工作溫度(60℃)下，該催化劑在1000 mA cm^-2電流密度下的HER過電位降至175 mV。

此外，N_i9.5Co_0.5-S-FeO_x催化劑作為一種良好的雙功能催化劑也適用于堿性OER，其在25和60℃條件下，分別僅需373和304 mV的過電位就能產生1000 mA cm^-2的電流密度。

利用N_i9.5Co_0.5-S-FeO_x組裝的水電解槽，在25和60℃下僅需1.840和1.730 V就能達到產生1000 mA cm^-2的電流密度，并且其具有超過300小時的優異耐久性。

一系列光譜表征結果顯示，Ni_9.5Co_0.5-S-FeO_x在堿性HER中的工作機理為：金屬硫化物(CoS_x和NiS_x)可以加速水解離，在催化劑周圍產生更多的H⁺；帶有導電金屬層的FeO_x載體可以穩定小的NiS_x納米顆粒，促進電荷轉移。當外部電壓施加在電極上時，電極上的電子可以被高價態Co³⁺的快速捕獲，這將使金屬硫化物周圍的H⁺被還原形成H₂。同時，由于H的吸附能較低，產生的H₂也很容易離開催化劑表面。

High Valence State Sites as Favorable Reductive Centers for High-Current-Density Water Splitting. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202308670

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