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由于與金屬鋰的相容性和電解質的氧化穩定性差，使得商業酯基電解質不能用于高壓金屬鋰電池。

在此，清華大學張強教授、四川大學張云教授團隊提出了一種準局部高濃度電解質（q-LHCE），即用具有弱溶解能力的氟化類似物（碳酸氟乙烯酯（FEC）、2,2,2-三氟乙基甲基碳酸酯（FEMC））部分取代傳統LiPF₆基碳酸酯類電解質中的溶劑。q-LHCE能夠形成一個富含陰離子的溶劑化鞘，其功能類似于LHCE，但不同之處在于弱溶解性助溶劑在溶劑化結構中的部分參與。

圖1. 物理化學特性

具體而言，該工作提出了一類q-LHCE用于高壓LMB。在基于LiPF_6?的EC-DMC-EMC電解質中，弱溶解性溶劑（FEC，FEMC）的置換使得更多的陰離子參與到溶劑化鞘中，在鋰金屬負極和LCO表面形成堅固的SEI和CEI層。豐富的無機界面層不僅有效地抑制了有害鋰枝晶的生長，而且緩解了LCO正極在高壓運行下的不可逆相變和過渡金屬的溶解。因此，在酯類電解質中，基于q-LHCE的電池能夠實現98.8%的平均鋰鍍層/剝離CE。

此外，基于高負載的LCO（≈3.5 mAh cm^?2）的高壓LMB即使在低N/P比（2.5）、寬溫度范圍內（45、25和-20 °C）仍表現出優異的循環穩定性。此外，該q-LHCE使得石墨|LCO小軟包電池能夠以83.5%的容量保持率運行500次以上，甚至在5.0V的超高截止電壓下，Li||LiNi_0.5Mn_1.5O₄?電池仍具有較長循環壽命。總之，該種電解質設計策略為實用高能二次電池系統的突破帶來了巨大的希望。

圖2. 不同電解質的高壓電化學性能

Quasi-Localized High-Concentration Electrolytes for High-Voltage Lithium Metal Batteries,?Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202301396

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張強/張云AEM：高電壓金屬鋰電池的準局部高濃度電解質

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