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?吉大Appl. Catal. B：Ni2P-NiFe2O4異質結構納米片實現高效水氧化

由于日益棘手的能源和環境威脅，發展可持續和可再生的能源轉換和存儲系統引起了全世界的廣泛關注。氫氣(H₂)由于其清潔和高能量密度的優勢，被認為是一種有希望的化石燃料替代能源。

\在多種產氫技術中，特別是電解水，為大規模無碳制氫開辟了一條新途徑。然而，與陰極的析氫反應(HER)相比，陽極的析氧反應(OER)由于其復雜的質子-電子轉移過程和O=O鍵形成，極大地限制了全解水的效率。

目前，貴金屬氧化物，如RuO₂和IrO₂，仍然是公認的最先進的OER電催化劑，但由于它們的高價格，較差的穩定性和低豐度使得它們的商業可行性受到了極大的影響。因此，開發高效、穩定的非貴金屬OER電催化劑以提高全水解的效率是非常緊迫和重要的。

基于此，吉林大學施展等人以Ni₂P-NiFe₂O₄層狀納米片作為催化劑，實現了高效OER。

為了評估制備的催化劑的OER性能，本文將合成的催化劑涂覆在1×1 cm²的碳紙上，然后在1.0 M KOH溶液中進行了性能測試。首先，為了探究合成溫度對催化劑性能的影響，本文測試了在不同磷化溫度(250 ℃，300 ℃，350 ℃和400 ℃)下得到的催化劑的OER性能。

結果表明，在300 ℃下(Ni₂P-NiFe₂O₄-300℃)制備的催化劑具有最優異的OER性能。具體來說，Ni₂P-NiFe₂O₄達到10 mA cm^-2、50 mA cm^-2和100 mA cm^-2的電流密度的過電位分別為255 mV、287 mV和305 mV，這遠低于Ni₂P、NiFe₂O₄、NiFe₂O₄/Ni、NiFe(OH)_x和商業RuO₂催化劑。

為了進一步驗證制備的Ni₂P-NiFe₂O₄的可重復性，本文采用同樣的方法合成了8種工作電極。當電流密度達到10、50和100 mA cm^-2時，催化劑的電位沒有明顯變化，這表明制備的Ni₂P-NiFe₂O₄具有良好的可重復性。

本文除了在淡水條件下(1.0 M KOH)測試了催化劑的OER性能外，還評估了所制備的電催化劑在模擬海水電解質(1.0 M KOH+0.5 M NaCl)中的OER性能。令人滿意的是，Ni₂P-NiFe₂O₄電極達到10 mA cm^-2、50 mA cm^-2和100 mA cm^-2的電流密度所需的過電位分別為266 mV、303 mV和324 mV，依舊遠低于NiFe(OH)_x、Ni₂P、NiFe₂O₄和NiFe₂O₄/Ni。

為了更深入地了解Ni₂P-NiFe₂O₄的OER機理，本文進一步進行了密度泛函理論(DFT)計算。計算后發現，Ni₂P-NiFe₂O₄的態密度(DOS)在費米能級附近是連續的，這表明其具有良好的電導率。此外，還可以注意到費米能級附近的DOS主要由Ni貢獻，這表明Ni可能是OER過程的主要活性位點。

之后，本文進一步計算了Ni₂P、NiFe₂O₄和Ni₂P-NiFe₂O₄的Ni原子的d帶中心(ε_d)。總的來說，d帶中心越接近費米能級，反鍵態的位置越高，與含氧中間體的相互作用和吸附越強。與Ni₂P(ε_d=-1.77 eV)和NiFe₂O₄(ε_d=-1.56 eV)相比，構建的Ni₂P-NiFe₂O₄(ε_d=-1.53 eV)異質結構，其d帶中心向更高的能量方向移動，這可能與電子在異質界面上的重新分布有關。

隨后，本文計算了氧反應中間體(^*OH、^*O、^*OOH和O₂)的自由能變化。對于NiFe₂O₄和Ni₂P-NiFe₂O₄，在整個OER過程中，^*OH→^*O是其速率決定步驟(RDS)，計算出的能壘分別為2.31 eV和1.94 eV。

然而，Ni₂P的RDS是形成^*OOH(△G₃=2.9 eV)。RDS的能壘降低表明，Ni₂P-NiFe₂O₄異質結構的建立可以加速OER動力學，從而提高催化劑的電催化性能。總之，根據理論計算結果和實驗結果，這項工作有望為非貴金屬基高效電催化劑的合成提供新的策略，還可將這些高效催化劑用于電化學水分解以外的其他裝置和應用。

Construction of Ni₂P-NiFe₂O₄?heterostructured nanosheets towards performance-enhanced water oxidation reaction,?Applied Catalysis B: Environmental,?2023, DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.123141.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.123141.

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