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鋰枝晶的生長阻礙了鋰金屬電池的商業應用。電解液在影響電極/電解液界面化學方面起著關鍵作用。傳統的電解液采用強溶解性溶劑來溶解鋰鹽，形成富含有機物的固體電解質界面（SEI）。富含有機物的SEI的Li⁺導電性和機械強度都很差，所以衍生的SEI不能有效地抑制鋰枝晶的生長。弱溶解性電解液（WSE）系統可以實現富無機的SEI，顯示出與鋰金屬更好的兼容性。然而，WSE的設計規則并不明確。

圖1. 強溶解性電解液和弱溶解性電解液的示意圖

華中科技大學黃云輝、袁利霞等設計了四種”4S”（單鹽和單溶劑）WSE來研究界面化學。具體而言，作者采用四種不同的醚，DME、2-MeTHF、THP和1,4-DX，來構建”4S”WSE，并系統地分析了溶劑化結構以及它們與SEI結構的關系。結果發現，DME（典型的線性醚）在四種醚中具有最強的溶解能力，不適合作為WSE的溶劑；2-MeTHF、THP和1,4-DX（環狀醚）可以作為弱溶解的溶劑。

其中，THP在鋰金屬電池體系中的表現最好。THP具有環狀對稱結構，降低了C-O-C鍵中O原子的電子密度，導致分子的溶解能力降低。因此，陰離子可以更多地參與溶劑化殼，在鋰金屬上產生富LiF的SEI。

圖2. 不同溶劑對鋰沉積的影響

因此，使用基于THP的電解液的Li/Cu半電池顯示出很高的庫侖效率（99.2%）和超過720次循環的卓越循環穩定性。即使在苛刻的測試條件下（10 mg cm^-2的磷酸鐵鋰（LFP）和20 μm的鋰箔），LFP/鋰軟包電池在140次循環后也表現出85%的高容量保持率。

此外，為深入了解SEI結構，ReaxFF MD被用來分析鋰金屬負極和電解液之間的SEI形成。通過使用優化的Connolly探針方法，顯示了SEI的關鍵特征（厚度、孔隙率、孔隙體積）。這項研究為彌合分子熱力學和界面化學的差距提供了一條弱溶解性電解液的設計路線。

圖3. 鋰銅電池和軟包電池性能

Eco-Friendly Tetrahydropyran Enables Weakly Solvating “4S” Electrolytes for Lithium-Metal Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301477

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黃云輝/袁利霞AEM：弱溶解性電解液使穩定的鋰金屬電池成為可能

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