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潘洪革/劉永鋒/方方Adv. Sci.：三組分全無機物固態電解質助力高穩定固態鋰電

石榴石型氧化物Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂（LLZTO）具有卓越的離子傳導性和對鋰金屬的良好穩定性，但需要高溫燒結（≈1200℃），從而導致制備成本高、機械加工性差和界面阻力大。

圖1 材料制備及表征

浙江大學潘洪革、劉永鋒、復旦大學方方等報告了一種由LLZTO-4LiBH₄/xLi₃BN₂H₈組成的新型高性能三組分復合固態電解質（CSE），它是通過球磨LLZTO-4LiBH₄混合物，然后采用Li₃BN₂H₈手工研磨制備的。由于Li₃BN₂H₈在室溫下具有較高的本征Li⁺離子電導率，且易于機械變形，因此在進一步提高室溫離子電導率方面發揮了關鍵作用。

因此，通過冷壓和120℃熱處理（HT）制備的LLZTO-4LiBH₄/Li₃BN₂H₈ CSE顆粒在30℃時具有高達1.73×10^-3 S cm^-1的Li⁺離子電導率。這比在相同條件下制備的原始LLZTO電解質顆粒高出近六個數量級。計算出的鋰離子轉移數為0.9999，顯著優于無機聚合物CSEs。

圖2 離子導電性能

此外，新的CSE具有一個寬的電化學窗口，最高可達6V（對Li⁺/Li）。受益于上述優勢，三組分CSE使鋰-鋰對稱電池在0.15 mA cm^-2和30℃下穩定地循環1600小時，過電位相當低為30 mV。當用于Li|TiS₂全電池時，實現了201 mAh g^-1的高可逆容量，并在80次循環后保持98.5%，顯示了卓越的實際應用潛力。

圖3 全電池性能

Synergized Tricomponent All-Inorganics Solid Electrolyte for Highly Stable Solid-State Li-Ion Batteries. Advanced Science 2023. DOI：10.1002/advs.202207627

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