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固體電解質(zhì)界面(SEI)的不穩(wěn)定性和易碎性限制了Na金屬負極的應用。盡管大量研究工作致力于探究其化學成分和物理性質(zhì)，但由于缺乏時間和空間分辨率，對其形成過程的直接觀察仍然是一個挑戰(zhàn)。

在此，北京大學潘鋒教授、楊盧奕研究員等人通過結(jié)合原位探測技術(shù)，展示了SEI形成過程中與SEI不穩(wěn)定性相關(guān)的兩個關(guān)鍵階段。結(jié)果表明，在初始（鈍化）階段未均勻鈍化的Na金屬將在隨后（生長）階段會引發(fā)不受限制的電解質(zhì)分解和均勻的組分分布。此外，具有均勻分布組分的SEI比從致密鈍化層演變而來的層狀結(jié)構(gòu)的SEI具有更高的溶解度。

圖1. SEI在PC和PC-FEC中的穩(wěn)定性

具體而言，本文利用多種原位表征技術(shù)相結(jié)合，共同揭示了不同電位下Na負極SEI不穩(wěn)定機制和SEI演化的動態(tài)過程。結(jié)合原位三維激光共聚焦顯微鏡和電化學石英晶體微量天平監(jiān)測，研究了不同電解質(zhì)中形成的SEI不穩(wěn)定性。通過原位原子力顯微鏡確定了兩個SEI演化階段（即鈍化階段和生長階段）。進一步研究發(fā)現(xiàn)，在鈍化階段缺乏有效的鈍化層將導致在接下來的生長階段發(fā)生嚴重的電解質(zhì)分解和組分溶解。

最后，結(jié)合冷凍透射電鏡和飛行時間二次離子質(zhì)譜證明了在沒有鈍化效應的情況下，有機和無機組分傾向于均勻分布，在沒有足夠機械支撐的情況下表現(xiàn)出高溶解性。相比之下，預成型的鈍化層表現(xiàn)出更高的穩(wěn)定性。總之，本工作開發(fā)的方法——結(jié)合多個原位表征系統(tǒng)，可進一步研究其他沉積型負極的界面演變，例如堿金屬負極，鋅負極等。

圖2. SEI成分的內(nèi)部空間分布

In situ probing the origin of interfacial instability of Na metal anode, Chem 2023 DOI: 10.1016/j.chempr.2023.06.002

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潘鋒/楊盧奕Chem：原位探測鈉金屬負極界面不穩(wěn)定的源頭

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